Nach ihrer Promotion trat Dynan der Abteilung für makroökonomische Analyse des Federal Reserve Board bei. Sie blieb 17 Jahre lang bei der Federal Reserve und bekleidete verschiedene leitende Positionen. 1998 hatte sie einen Besuchstermin an der Johns Hopkins University. Von 2003 bis 2004 war Dynan leitender Ökonom im Stab des Council of Economic Advisers, als Greg Mankiw Vorsitzender war. 2009 verließ sie die Federal Reserve, um Vizepräsidentin für Wirtschaftsstudien an der Brookings Institution zu werden. 2013 wurde sie Robert S. genannt. Kerr Senior Fellow bei Brookings.
Im August 2013 wurde Dynan von Präsident Obama zum stellvertretenden Finanzminister für Wirtschaftspolitik und Chefökonom des US-Finanzministeriums ernannt. Im Juni 2014 wurde sie vom US-Senat bestätigt. In dieser Funktion beriet sie den Finanzminister über aktuelle und zukünftige wirtschaftliche Entwicklungen in den USA und half bei der Festlegung geeigneter wirtschaftspolitischer Maßnahmen in Bereichen wie Wohnen und Bildung.
Dynan war Vorsitzender des Board of Overseers der Panel Study of Income Dynamics und Mitglied des Bureau of Economic Analysis Advisory Committee, des U.S. Financial Analysis Advisory Board und des American Economic Association Committee on Economic Statistics.
