Boothin kiinnostus teatteriin tuli hänen osallistuttuaan Othellon produktioon Covent Garden Theatressa. Maine, omaisuus ja vapaus vetosivat nuoreen Boothiin. Hän osoitti lahjakkuutta toimii jo varhaisessa iässä, päättää uran teatterissa ikävuoteen mennessä 17. Hän teki rooleja useissa pienissä teattereissa ympäri Englantia ja liittyi vuonna 1814 alavien maiden kiertueelle, palaten seuraavana vuonna tekemään debyyttinsä Lontoossa.
Booth saavutti Englannissa kansallista mainetta esiintymisellään Rikhard III: n nimiroolissa vuonna 1817 Covent Garden Theatressa. Kriitikot vertasivat hänen suorituksiaan suotuisasti Edmund Keaniin, joka oli tuolloin Britannian merkittävin tragediaani. Partisaanit kahden toimijoiden, kutsutaan Boothites ja Keanites, joskus aloittaa rivit paikoissa, joissa kaksi leikkivät yhdessä. Tämä ei estänyt kahta esiintymästä samoissa näytelmissä; Kean ja Booth näyttelivät useissa Shakespearen tuotannoissa Drury Lane-teatterissa vuosina 1817-1821. Tämän jälkeen Kean näki Boothin uhkana ja järjesti heille keinon suorittaa nuo roolit uudelleen, suunnitellen päihittävänsä vastustajansa. Keanin pitkäaikainen läsnäolo vaikutti siihen, että Booth vertasi itseään loputtomasti kilpakumppaniinsa.
muutto Yhdysvaltoihin
vuonna 1821 Booth muutti Yhdysvaltoihin kukkaistyttö Mary Ann Holmesin kanssa hyläten vaimonsa ja heidän nuoren poikansa. Booth ja Holmes väittivät menneensä naimisiin samana vuonna ja asettuivat vuonna 1822 lähelle Bel Airia Marylandiin. He asuivat vuosia ostamassaan hirsimökkikopissa, muuttivat hänen 150 eekkeriinsä ja kalkittiin. Juuri ennen kuolemaansa hän alkoi rakentaa paljon suurenmoisempaa taloa, jonka hän nimesi Tudor Halliksi. Se listattiin National Register of Historic Places-rekisteriin vuonna 1973.
Booth palkattiin nopeasti Richard III: n rooliin, ja alle vuodessa Booth nousi Yhdysvaltain merkittävimmäksi näyttelijäksi. Kriitikko William Winter sanoi: ”häntä seurattiin ihmeenä. Hänen nimensä mainitseminen herätti innostusta, jota kukaan muu ei voinut herättää” (Smith 23). Hän aloitti 30-vuotisen näyttelijänuran, joka teki hänestä tunnetun koko maassa. Booth matkusti Baltimoreen, Bostoniin ja New Yorkiin.
sitkeä, mutta joidenkin lähteiden mukaan apokryfinen tarina on, että Junius Brutus Boothia ylistettiin Orestesin esittämisestä ranskan kielellä New Orleansissa. Teatteripäällikkö Noah Ludlow, joka esiintyi Boothin kanssa tuohon aikaan American Theatressa, kertoo tapahtumista, jotka alkoivat hänen muistelmateoksensa Dramatic Life As I Found It sivulta 230, ja sanoo lopuksi: ”sen vuoksi pidän kertomusta Mr. Booth on esittänyt Orestes ranskan kielellä, Ranskan näyttämöllä, kokonaan virhe, joka johtuu siitä, että hän on toiminut, että merkin French theatre of New Orleans vuonna 1822, mutta Englanti kielellä.”Stephen M. Archer kuitenkin toteaa, että Ludlow oli Mobilessa Alabamassa vuonna 1828, joten hän ei ollut läsnä tässä esityksessä. Folger Shakespearen kirjastossa Washington DC: ssä on kaksi näytelmäkirjastoa tuotannosta ja molemmat ovat ranskankielisiä. Boothin Tytär Asia kirjoitti, että hänen isänsä puhui sujuvaa ranskaa ja siteerasi arvostelua aiheesta. Arvostelussa ei jäänyt huomaamatta, että Boothin ranskankielinen ääntämys ei kuitenkaan ollut aivan täydellistä. Vuonna 1823 Booth teki New Yorkissa roolin Ambrose Philipsin suomennoksessa Mary Ann Duffin esittäessä Hermionea.
vuosina 1825-1826 ja 1836-1837 Booth teki kiertueita kotimaassaan Englannissa. Hän otti koko perheensä mukaansa toista kertaa. Heidän ollessaan Englannissa yksi hänen lapsistaan, Henry Byron, menehtyi isorokkoon. Vuoteen 1831 mennessä hänestä oli tullut Baltimoren Adelphi-teatterin johtaja. Hänen suosionsa kasvoi koko hänen loppuelämänsä ajan; Walt Whitman kuvaili häntä ” modernin ajan mahtavimmaksi historiikiksi.”Vaikka hänen suhteensa Holmesiin, hänen oletettuun vaimoonsa, oli suhteellisen onnellinen, neljä heidän lapsistaan kuoli, kolme samana vuonna (1833), kun koleraepidemioita esiintyi. Lisäksi hän kärsi alkoholismista, joka vaikutti koko perheeseen.
Boothin alkoholismi sai hänet myös muuttumaan yhä arvaamattomammaksi ja holtittomammaksi. Hän pudotteli repliikkejä, missasi kohtauksia ja aiheutti kaaosta lavalla. Hamletin esityksen aikana Booth poistui yllättäen paikalta, jossa hän leikki Ophelian kanssa, kipitti tikkaita ylös ja istui takapihoilla kiekuen kuin kukko, kunnes hänen managerinsa nouti hänet. Hänet varattiin aikoinaan loppuunmyytyyn esiintymiseen Richmondissa, minkä jälkeen hän katosi kaupungista useiksi päiviksi. Lopulta hänet löydettiin ” ragged, besotted wretches, suurin näyttelijä Amerikan näyttämöllä.”
Boothin alkoholismi ja väkivaltainen luonne aiheuttivat usein ongelmia lavalla hänen esityksiensä aikana. Richmondin jaarlia näytellyt näyttelijä pakeni useaan otteeseen lavalta, kun Booth kävi liian aggressiiviseksi kaksintaistelukohtauksen aikana. Eräänä iltana Boothin esiintyessä Othellona, Desdemonaa esittävä näyttelijä jouduttiin pelastamaan muiden näyttelijöiden toimesta, kun Booth yritti aidosti tukehduttaa hänet tyynyllä.
Booth muuttui pian niin epäluotettavaksi, että hänet piti lukita hotellihuoneisiinsa vartijan seisovalla vahdilla. Usein hän vielä keksi keinoja paeta juomaan läheiseen kapakkaan. Kerran, kun teatterinjohtaja lukitsi Boothin pukuhuoneeseensa ennen esitystä, Booth lahjoi näyttämökäden menemään ulos ostamaan viskipullon. Kun lavakäsi seisoi oven ulkopuolella, Booth työnsi juomapillin avaimenreiästä ja siemaili pullosta viskiä.
Boothin väkivaltainen käytös lavan ulkopuolella oli myös huomattavaa. Charlestonissa vuonna 1838 Booth oli niin päihtynyt, että hän hyökkäsi ystävänsä Tom Flynnin kimppuun takalla andironin kanssa. Puolustaakseen itseään Flynn löi Boothia kasvoihin murtaen tämän nenän ja muuttaen pysyvästi näyttelijän profiilia ja ääntä.
jotkut historioitsijat ja kriitikot ovat väittäneet, että todellisuus voisi käydä Boothille ylivoimaiseksi, joten hän pakenisi alkoholismiin ja hänen esittämiinsä rooleihin. Eräs kriitikko sanoi Boothista, että ” näyttelijän persoonallisuus oli unohdettu, ja kaikki yksityiskohdat tuntuivat spontaaneilta toimilta ja tiedostamattomilta kuvauksilta hänen edustamastaan hahmosta. Hän vaikutti olevan hahmojen riivaama, menettäen oman identiteettinsä.”Tällaiset subjektiiviset tuomiot ovat ehkä liian helppoja, kuten Edwin Boothin myöhempi kommentti isästään varmasti oli:” suuret mielet hulluuteen liittyvät läheisesti toisiinsa.”Joka tapauksessa helmikuusta 1817 lähtien Junius Booth soitti lähes 3 000 esitystä. Booth toi Amerikkaan romanttisen, luonnollisen näyttelijäntyylin, jonka hän oli uranuurtaja amerikkalaisyleisön sydämissä.
Junius ja Mary Ann valitsivat poikansa Edwinin seurakseen pukeutujakseen, avustajakseen ja holhoojakseen, jotta hän säilyttäisi edes hitusen vakautta ja jotta hän myös lähettäisi ansionsa kotiin perheelle. Tämä oli uuvuttavaa työtä, koska Junius Brutus saattoi olla hyvin pitkiä aikoja ilman unta ja usein hän katosi.
vuonna 1835 Booth kirjoitti presidentti Andrew Jacksonille kirjeen, jossa hän vaati armahtamaan kaksi merirosvoa. Kirjeessä hän uhkasi tappaa presidentin. Vaikka presidenttiin kohdistuisi saman vuoden alussa myös varsinainen salamurhayritys, kirjeen uskottiin olevan huijausta, kunnes muutama päivä uhkauksen jälkeen kirjoitetun kirjeen käsiala-analyysi päätteli, että kirje oli itse asiassa Boothin kirjoittama. Booth pyysi Jacksonilta anteeksi, vaikka koska hän ja Jackson olivat ystäviä, ”uhkaus” oli todennäköisesti Boothin kömpelö yritys vitsailla.Vuosikymmeniä myöhemmin Boothin poika John Wilkes murhasi presidentti Abraham Lincolnin.
