Posted on by

rautaseosten paineesta riippuva isotooppikoostumus

rauta-isotoopit rajoittavat ydinkemiaa

maan ytimen yleinen koostumus on tärkeä rajoitus planeettamme sisäosien kemialle ja kehitykselle. Pitkäaikainen ongelma on ollut määrittää vähäisen osan osuus sen pääasiassa rauta-nikkeli metalliseos. Perustuu eri rautaseosten rauta-isotooppien fraktiointiin paineella, Shahar et al. huomatkaa, että hiili ja vety eivät luultavasti ole ytimen pääkomponentteja. Fraktiointi tapahtuu ytimen muodostumisen korkeissa paineissa, mikä viittaa siihen, että maan stabiilien rauta-isotooppien suhteet ovat uusi ja itsenäinen rajoite ytimen koostumukselle.

tiede, tämä kysymys p. 580

Abstrakti

nykyistä käsitystämme maan ytimen muodostumisesta rajoittaa se, että tämä syvällinen tapahtuma on fyysisesti ja ajallisesti kaukana meistä. Ytimen rautametallin koostumus oli seurausta sen muodostumisolosuhteista, millä on merkittäviä vaikutuksia planeettamme geokemialliseen evoluutioon ja fysikaaliseen historiaan. Esitämme kokeellista ja teoreettista näyttöä paineen vaikutuksesta raudan isotooppikoostumukseen, jonka havaitsimme vaihtelevan testatun seoksen mukaan (FeO, FeHx tai Fe3C vs. puhdas Fe). Nämä tulokset viittaavat siihen, että vety tai hiili ei ole ytimen tärkein valoelementtikomponentti. Raudan isotooppikoostumuksen paineriippuvuus muodostaa itsenäisen rajoitteen maan ydinkoostumukselle.

rautametallin erottaminen silikaatista maan ytimen muodostamiseksi on perustavanlaatuinen fysikaalinen ja kemiallinen erilaistumisprosessi planeettamme historiassa. Planeettojen ja asteroidien erilaistuminen yleensä perustuu lämpötilaan, paineeseen (tai kappaleen kokoon), hapen fugasiteettiin ja törmäyshistoriaan. Maapallolla ytimen muodostuminen jätti jälkeensä monia johtolankoja, kuten siderofiilisiä alkuainekuvioita, seismisiä havaintoja ja radiogeenisiä isotooppisuhteita, jotka mahdollistavat tutkimukset siitä, miten ja milloin eriytyminen tapahtui. Seismiset tiedot osoittavat tiheyseron puhtaan raudan ja maan sisäosien seismisten aaltojen nopeuksista päätellyn tiheyden välillä. Tämä ristiriita viittaa siihen, että maan ytimessä on muitakin ”kevyitä” alkuaineita kuin rautaa. Koska ytimen suora näytteenotto on kuitenkin mahdotonta, sen koostumus on edelleen kiivaasti väitelty aihe . Erilaistumisprosessin aikana sula rautametalli seostuu muiden alkuaineiden kanssa reitillään planeettakappaleen keskustaan. Elementit, joihin se sitoutuu, ovat ydinmuodostukseen osallistuvien olosuhteiden funktio. Ymmärtääksemme planeettamme (tai minkä tahansa ydinmuodostuksen kokeneen planeettakappaleen) historiaa meidän on rajoitettava tätä ytimen valoa.

periaate, jonka mukaan vakaita isotooppeja käytetään planeettojen irtomaisen kemiallisen koostumuksen tutkimiseen, perustuu isotooppien fraktioinnin ymmärtämiseen alkuaineiden sijoittuessa näkymättömiin säiliöihin, kuten ytimeen. Isotooppien fraktiointi tapahtuu faasien välillä, joilla on erilliset sidosympäristöt (esim.maan ydin ja vaippa), ja elementtien erottaminen reservien välillä ilmaisee tämän fraktioinnin. Fraktiointiin vaikuttavat monet muuttujat, kuten lämpötila, hapen fugasiteetti ja koostumus. Esimerkiksi isotooppien jakautumisen metallin ja silikaatin välillä osoitettiin lisääntyvän, kun rautametalliin lisättiin yhä suurempia määriä rikkiä (2). Nämä kokeet tehtiin kuitenkin matalapaineolosuhteissa (1 GPa) suhteessa ytimen muodostumisen oletettuihin olosuhteisiin (~60 GPa), eikä painetta pidetty kriittisenä muuttujana isotooppien fraktiointiin vaikuttamisessa. Joy ja Libby (3) laskivat paineen vaikutuksen isotooppien fraktiointiin ja ehdottivat, että happi-isotooppien fraktiointi voisi olla paineesta riippuvaista alhaisissa lämpötiloissa. Seuraavana vuonna tehdyssä tutkimuksessa (4) tutkittiin kuitenkin paineen vaikutusta kokeellisesti eikä havaittu paineen vaikutusta happi-isotooppien jakautumiseen veden ja bikarbonaatin välillä. Myöhemmin Clayton ja työtoverit (5-7) eivät havainneet painevaikutusta mineraaliveden fraktiointiin eri paineissa (enintään 2 GPa) ja lämpötiloissa (enintään 1000 K). Näiden alustavien tutkimusten tuloksena paineen vaikutuksen isotooppien fraktiointiin on oletettu olevan merkityksetön kaikille alkuaineille. Painevaikutusta isotooppien fraktiointiin ehdotettiin muissa teoreettisissa töissä (8) ja vahvistettiin kokeellisesti vedylle (9), mutta ei raskaammille alkuaineille ja suuremmille paineille (10). Paremmalla instrumentoinnilla voidaan kuitenkin lopulta ratkaista hyvin pienet fraktiointivaikutukset, ja korkeammat paineet voivat valaista ennustettua fraktiointia (11, 12).

testataksemme, muuttaako rautaan sidottu valoelementti raudan isotooppijakoa metallin ja silikaatin välillä, teimme Feo: lle, FeHx: lle, Fe3C: lle ja Fe: lle nuclear resonant inelastic x-ray scattering (nrixs) – kokeita 2-40 GPa: sta. Polyakov ja työtoverit (11, 13, 14) olivat uranuurtajia synkrotron nrixs-tietojen käytössä mineraalien värähtelyominaisuuksien saamiseksi isotooppien fraktiointikertoimien laskemiseksi. Voimme käyttää nrixs-tietoja pienentyneiden partitiofunktiosuhteiden (β-tekijöiden) johtamiseen, mistä voimme määrittää tasapainotilan isotooppiset fraktiointikertoimet: δA-δB = 1000 × (Ln ßA – Ln ßB), jossa A ja B ovat kaksi eri vaihetta. Dauphas et al. (15) tarjosi erinomaisen johdannon tähän tekniikkaan ja sen sovellettavuuteen isotooppigeokemiaan. Nrixs-kokeiden merkittävä etu on se, että voimme tutkia yhden vaiheen värähtelyominaisuuksia kerrallaan. Perinteisemmät isotooppien fraktioinnin mittausmenetelmät edellyttävät, että tasapainotilassa on kaksi faasia, jotka on sitten erotettava ja analysoitava niiden isotooppisuhteiden osalta.

teimme korkeapaineisia NRIXS-kokeita Argonnen kansallisen laboratorion kehittyneen Fotonilähteen sektorilla 16-ID-d (HPCAT). Saimme energiaspektrit -120 meV: stä +150 meV: iin 0,5 meV: n vaiheilla, joiden energiaresoluutio oli 2 meV. Laskenta-aika vaihteli 6-7 sekunnin välillä pistettä kohti, kunkin NRIXS-skannauksen kestäessä noin 1 tunti ja 19-50 skannauksen painepistettä kohti. Sataprosenttisesti isotopisesti rikastettua 57FeO -, 57Fe3C-tai 57fe-jauhetta ladattiin beryllium-tiivisteeseen porattuun näytekammioon panoraama-timanttikennossa. Hydridiä varten kammiossa oli puhdasta 57fe: tä ja nestettä H2, joka reagoi muotoon FeHx. Paine kalibroitiin RUBIINIASTEIKOLLA HPCAT: ssa (16). Laskimme myös teoreettiset β-tekijät eri isotooppeja kantavien rakenteiden värähtelytasoista. Laskimme nämä käyttäen tiheysfunktionaalista häiriöteoriaa (17) abinit-ja Quantum Espresso-toteutuksessa (18, 19) tasoaalloilla ja pseudopotentiaaleilla, joista saimme teoreettisen fononitiheyden valtioille (20).

löysimme lineaarisia suhteita, joilla oli painetta Fe: lle, Fe3C: lle, FeHx: lle ja FeO: lle, jotka osoittivat erinomaista yhteisymmärrystä β-tekijöiden teoreettisten laskelmien kanssa (kuva. 1). Jokainen vaihe osoittaa β-tekijän nousun paineella; lisäksi jokaisen linjan rinteet ovat erilaiset. Kunkin faasin ja puhtaan Fe-metallin isotooppierotuksessa on erilaisia rinteitä ja sieppauksia, jotka viittaavat vaihteleviin paineriippuvuuksiin (Kuva. 2). Tämä voidaan selittää raudan ja sen eri seosaineiden odotetuilla sidoseroilla.

Kuva. 1 57 / 54Fe: n β-tekijän paineriippuvuus tutkituissa eri rautafaaseissa.

kaikissa analysoiduissa faaseissa on havaittavissa selvä paineriippuvuus β-tekijästä. (A) β-tekijä puhtaan Fe: n paineen funktiona. Harmaat neliöt ovat kokeellista dataa, vihreät ympyrät teoreettisia laskelmia. (B) β-tekijä funktiona paineen fe3c. mustat neliöt ovat kokeellisia tietoja; vihreät ympyrät ovat teoreettisia laskelmia. (C) β-tekijä fehx: n paineen funktiona. Siniset neliöt ovat kokeellista dataa, vihreät ympyrät teoreettisia laskelmia. D) β-tekijä Feo: n paineen funktiona. Punaiset neliöt ovat kokeellista dataa. Jokainen painepiste mitattiin Vähintään 19 kertaa ja peräti 40 kertaa. Kokeellisten tietojen virheet ovat ±2 SD.

Kuva. 2 ero seoksen rauta-isotooppisuhteissa puhtaan Fe: n suhteen paineen funktiona.

punainen viiva on Feo – Fe: n isotooppisuhteen ero, sininen viiva on FeHx – Fe ja musta viiva on Fe3C – Fe. Missä janat risteävät y-akselilla 0 edustaa painetta, jossa faasien ja puhtaan Fe: n välillä ei ole isotooppijakoa. Rauta-isotooppien fraktioinnin voidaan nähdä muuttuvan paineen mukana. Δ57Fealloy – Fe = δ57Fealloy – δ57FeFe = 103 × (Ln ßgalloy57/54Fe – Ln ßFe57/54Fe).

tasapainotilassa isotooppien fraktiointi on kvanttimekaaninen ilmiö, joka johtuu eri isotooppien asuttamien rakenteiden vapaan energian eroista. Isotooppien paineriippuvuus voi johtua isotooppivaikutuksista moolitilavuuteen tai se voi johtua voimavakiosta jäykistymisestä rakenteiden supistuessa. Moolimääräisestä isotooppivaikutuksesta on keskusteltu paljon ja se syntyy, kun raskaat isotoopit tekevät hieman lyhyempiä sidoksia ja pakkautuvat siksi tiukemmin kuin kevyet. Isotooppivaikutusten teoreettiset ja kokeelliset tutkimukset niiden alkuaineiden moolimääriin, joiden atomiluku ulottuu rautaan (esim., hiili ja germanium) osoittavat, että isotooppivaikutukset tilavuuteen ovat hyvin pieniä vakiolämpötilassa ja paineessa (alle yksi osa 10-3: ssa 13C: lle vs. 12C timantissa, ~10-5: lle 74Ge: lle verrattuna luonnolliseen germaniumiin). Lisäksi moolimäärän vaikutukset haalistuvat lämpötilan noustessa Debye-lämpötilan (21, 22) ja myös paineen noustessa (22). Tämän vuoksi odotamme, että tämä vaikutus on mitätön rauta-isotooppien fraktioinnissa paineissa ja lämpötiloissa, joilla on merkitystä ytimen erottelun kannalta. Samaan johtopäätökseen tultiin aiemmassa korkeapaineisen raudan isotooppierottamisen teoreettisessa tutkimuksessa (11). Teoreettiset laskelmamme kohdistuvat voimavakioiden ja vastaavien värähtelytaajuuksien kasvuun sidoksen jäykistymisen vuoksi puristuksessa.

havaitsemme, että paineella on selvä vaikutus kiinteiden faasien väliseen isotooppierotteluun, ja että tämä vaikutus on erilainen eri metalliseoksille (viikunoille. 1 ja 2). Erityisesti havaitsemme, että tutkimamme rautaseokset eivät keskitä raudan isotooppeja samassa määrin. Koska hiili, vety ja happi ovat kaikki kosmokemiallisesti runsaita ja niitä on ehdotettu mahdollisiksi ehdokkaiksi planeettaytimien päävaloelementiksi, rauta-isotooppien fraktiointi voi olla valoalkuainekoostumusten merkkiaine planeettaytimissä. Rauta-vetyseoksella ja rauta-hiili-seoksella on suurin fraktiointi puhtaaseen rautaan verrattuna tyypillisessä magma-meriasetuksessa ~60 GPa (23). Ytimen vetypitoisuus on heikko, ja arviot vaihtelevat vähäisestä 100 hydrosphereen (24). Arviot ytimen hiilipitoisuudesta ovat alle ~1 painoprosenttia (25, 26). Koska tietomme kerättiin huoneenlämmössä, laskimme lämpötilan vaikutuksen bridgmaniitin (27) fraktiointiin suhteessa rautafaasiin (Kuva. 3) (18). 3500 K: n kohdalla puhtaan Fe: n fraktiointi on ~0,03 promillea (‰) ja fehx: n fraktiointi on ~0,07‰.

Kuva. 3 rauta-isotooppien fraktiointi bridgmaniitti-ja rautafaasien välillä lämpötilan funktiona.

punainen viiva on bridgmaniitti – FeO: n isotooppisuhteen ero, harmaa viiva on bridgmaniitti – Fe, musta viiva on bridgmaniitti – Fe3C ja sininen viiva on bridgmaniitti – FeHx. Ydinmuodostuksen olosuhteissa kaikissa seoksissa voidaan nähdä pieni, mutta erottuva fraktiointi, Fe3C: n ja FeHx: n kohdalla paljon suurempi kuin Fe: n ja FeO: n kohdalla. Δ57febridgmaniitti – Fe = δ57febridgmaniitti-δ57FeFe.

alkuperäiset rauta-isotooppityöt luonnollisilla näytteillä määrittivät ,että” maa ” (eli mantteliperäiset kivet) oli ~0.1‰ raskaampaa δ57/54 kuin Marsin ja Vestan kivet (28). Ennustukset (11) päättelivät, että ytimen ja vaipan erilaistuminen jättäisi jäljen maan rauta-isotooppijälkeen, koska Fe: n valenssitilaero Fe2+-vaipan mineraalien ja FE0-metallin välillä ytimen ja vaipan rajalla. Tutkimuksessa esitettiin, että maa-ja kuubasaltien rikastuminen raskaissa rauta-isotoopeissa verrattuna Marsista tai Vestasta saatuihin isotooppeihin johtuu tasapainoraudan isotooppierottelusta maan ytimen muodostumisen aikana. Myöhemmät selitykset kuitenkin väittivät, että bulkkisilikaattimaa on kondriittinen ja että juuri maanpäälliset basaltit ovat anomaalisia (29). Mallin mukaan basalttien rauta-isotooppikoostumus oli erilainen kuin sen lähdekiven, josta ne tulivat; toisin sanoen raudan isotooppien fraktioitumista tapahtuu osittaisessa sulamisessa. Jos siis bulkkisilikaattimaa on rauta-isotooppisuhteiltaan kondriittinen, sen arvo δ57/54 on 0‰. Jos näin on, niin mikään valoelementti, joka aiheuttaa riittävän suuren fraktioinnin korkeassa paineessa ja lämpötilassa poikkeamaan kyseisestä arvosta, ei voi olla ytimen pääainesosa. Varoitus on, että jos bulkkisilikaattimaa havaittaisiin ei—kondriittiseksi, niin se valoelementti, joka aiheuttaa riittävän suuren fraktioitumisen—kuten vety-olisi todennäköisin ehdokas ytimen valoelementiksi.

tuloksemme viittaavat siihen, että ytimen muodostuminen voisi jättää isotooppisen jäljen maan silikaattiosaan korkeimmissakin paineissa ja lämpötiloissa. Lisäksi lisäämällä eri valoelementti (t) moduloi tätä jälki. Erityisesti tuloksemme osoittavat, että jos vedyllä tai hiilellä selitettäisiin maan ytimen tiheysvajetta, odottaisimme vaipan kiviin painautunutta isotooppijälkeä, jota ei näy kiviaineksessa. Tämän allekirjoituksen todisteiden puute viittaa siihen, että vety ja hiili olisi jätettävä pois maan ytimen päävaloelementtinä (Kuva. 4). Kirjallisuudessa on muiden todisteiden perusteella ollut merkittävää erimielisyyttä siitä, ovatko hiili ja/tai vety todennäköisesti ytimen pääkomponentteja , joten tämä tutkimus tarjoaa riippumattoman rajoituksen. Sen sijaan havaitsimme, että happi ei jätä muistijälkeä silikaattivaippaan, mikä viittaa siihen, että ainakin analysoimissamme vaiheissa happi on mahdollinen kevyt Elementti ytimessä (1). On kiehtovaa, että valoelementti muuttaa isotooppisuhteita näillä loppujäsenkokoonpanoilla. On tutkittava muiden kevyiden alkuaineiden (kuten piin ja rikin) vaikutuksia raudan isotooppisuhteisiin sekä nikkelin ja paineen aiheuttaman rakenteen, elektronisten ja magneettisten siirtymien vaikutuksia. Nyt on kuitenkin selvää, että painetta ei voida jättää huomiotta, kun puhutaan tasapainotilan vakaasta isotooppijakosta syvässä maassa.

Kuva. 4 a schematic of the implications of this study with regard to the iron isotope rations of the current mantle.

(A) maan poikkileikkaus, joka osoittaa vaipan rauta-isotooppisuhteen ytimen muodostumisen jälkeen, jos Fe olisi ytimen ainoa alkuaine. (B-D) sama kuin (a), jos vetyä (B), happea (C) tai hiiltä (D) oli. Kohdassa (A) ja (C) mainitut 57Femantle-arvot eivät ole erottuvia nykyisillä teknisillä ominaisuuksilla, mutta kohdassa (B) ja (D) olevat arvot ovat hyvin erottuvia

lisäaineet

www.sciencemag.org/content/352/6285/580/suppl/DC1

aineet ja menetelmät

täydentävä teksti

viikunat. S1-S7

viitteet (33-43)

viitteet ja huomautukset

  1. ↵
    1. J. Badro,
    2. A. S. Côté,
    3. J. P. Brodholt

    , seismologisesti johdonmukainen maan ytimen koostumusmalli. Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A. 111, 7542-7545 (2014). doi: 10.1073 / pnas.1316708111pmid:24821817

  2. ↵
    1. A. Shahar,
    2. V. J. Hillgren,
    3. M. F. Horan,
    4. J. Mesa-Garcia,
    5. L. A. Kaufman,
    6. T. D. Mock

    , rikki-controlled rauta isotooppi fraktiointi kokeet ytimen muodostumista planeettojen kappaleita. Geochim. Cosmochim. Acta 150, 253-264 (2015). doi: 10.1016 / j.gca.2014.08.011

  3. ↵
    1. H. W. Joy,
    2. W. F. Libby

    , Isotooppimolekyylien Kokovaikutukset. J. Kemi. Liikuntaa. 33, 1276 (1960). doi:10.1063/1.1731392

  4. ↵
    1. T. C. Hoering

    , the effect of physical changes on isotopic fraktiation. Carnegie Inst. Pese. Yearb. 60, 201–204 (1961).

  5. ↵
    1. R. N. Clayton,
    2. J. R. Goldsmith,
    3. K. J. Karel,
    4. T. K. Mayeda,
    5. R. C. Newton

    , Limits on the effect of pressure on isotopic fraktiation. Geochim. Cosmochim. Acta 39, 1197-1201 (1975). doi:10.1016/0016-7037(75)90062-9

    1. Y. Matsuhisa,
    2. J. R. Goldsmith,
    3. R. N. Clayton

    , happi-isotooppinen fraktiointi järjestelmässä kvartsi-albiitti-anortiittivesi. Geochim. Cosmochim. Acta 43, 1131-1140 (1979). doi: 10.1016/0016-7037(79)90099-1

  7. ↵
    1. A. Matthews,
    2. J. R. Goldsmith,
    3. R. N. Clayton

    , happi isotooppifraktiot involving pyroksenes: the calibration of mineral-pair geothermometers. Geochim. Cosmochim. Acta 47, 631-644 (1983). doi:10.1016/0016-7037(83)90284-3

  8. ↵
    1. v. Polyakov

    , on anharmonic and pressure corrections to the equilibrium isotopic constants for minerals. Geochim. Cosmochim. Acta 62, 3077-3085 (1998). doi: 10.1016 / S0016-7037(98)00220-8

  9. ↵
    1. J. Horita,
    2. T. Driesner,
    3. D. R. Cole

    , Pressure effect on hydrogen isotope fraktiation between brusiitti and water at heighted temperatures. Science 286, 1545-1547 (1999). doi: 10.1126 / tiede.286. 5444. 1545 pmid:10567257

  10. ↵
    1. F. Poitrasson,
    2. M. Roskosz,
    3. A. Corgne

    , ei rauta-isotooppien jakotislausta sulien seosten ja silikaattien välillä 2000°C: n ja 7,7 GPa: n lämpötilaan: Kokeellinen näyttö ja vaikutukset planetaariseen erilaistumiseen ja kertymiseen. Maa-Planeetta. Sci. Lett. 278, 376–385 (2009). doi: 10.1016 / J.epsl.2008.12.025

  11. ↵
    1. V. B. Polyakov

    , Equilibrium iron isotope fraktiation at core-mantle Border conditions. Science 323, 912-914 (2009). doi: 10.1126 / tiede.1166329pmid:19213913

  12. ↵
    1. J. R. Rustad,
    2. Q.-Z. Yin

    , rauta-isotooppien fraktiointi maan alajuoksulla. Nat. Geosci. 2, 514–518 (2009). doi: 10.1038/ngeo546

  13. ↵
    1. V. Polyakov,
    2. S. D. Mineev,
    3. R. Clayton,
    4. G. Hu,
    5. K. S. Mineev

    , Determination of tin equilibrium isotope fractionation factors from synchrotron radiation experiments. Geochim. Cosmochim. Acta 69, 5531–5536 (2005). doi:10.1016/j.gca.2005.07.010

  14. ↵
    1. V. Polyakov,
    2. R. Clayton,
    3. J. Horita,
    4. S. Mineev

    , Equilibrium iron isotope fractionation factors of minerals: Uudelleenarviointi ydinsäteilyn inelastisen resonanssiröntgensironnan ja Mössbauerin spektroskopian tiedoista. Geochim. Cosmochim. Acta 71, 3833-3846 (2007). doi: 10.1016 / j.gca.2007.05.019

  15. ↵
    1. N. Dauphas,
    2. M. Roskosz,
    3. E. E. Alp,
    4. D. C. Golden,
    5. C. K. Sio,
    6. F. L. H. Tissot,
    7. M. Hu,
    8. J. Zhao,
    10. L. Gao,
    11. R. V. Morris

    , a general Moment Nrixs approach to the determination of equilibrium Fe isotopic Fraktiation factors: Levitys goetiitille ja jarosiitille. Geochim. Cosmochim. Acta 94, 254-275 (2012). doi: 10.1016 / j.gca.2012.06.013

  16. ↵
    1. H. K. Mao,
    2. J. Xu,
    3. P. M. Bell

    , Rubiinipainemittarin kalibrointi 800 kbar: iin kvasihydrostaattisissa olosuhteissa. J. Geophys. 91, 4673-4676 (1986). doi: 10.1029 / JB091iB05p04673

  17. ↵
    1. S. Baroni,
    2. S. de Gironcoli,
    3. A. dal Corso,
    4. P. Giannozzi

    , Fononit ja niihin liittyvät kideominaisuudet tiheysfunktionaalisesta häiriöteoriasta. Rev. Mod. Liikuntaa. 73, 515–562 (2001). doi: 10.1103 / RevModPhys.73.515

  18. ↵
    1. X. Gonze,
    2. B. Amadon,
    3. P.-M. Anglade,
    4. J.-M. Beuken,
    5. F. Botin,
    6. P. Boulanger,
    7. F. Bruneval,
    8. D. Caliste,
    9. R. Caracas,
    10. M. Côté,
    11. T. Deutsch,
    12. L. Genovese,
    13. P. Ghosez,
    14. M. Giantomassi,
    15. S. Goedecker,
    16. D. R. Hamann,
    17. P. Hermet,
    18. F. Jollet,
    19. G. Jomard,
    20. S. Leroux,
    21. M. Mancini,
    22. S. Mazevet,
    23. M. J. T. Oliveira,
    24. G. Onida,
    25. Y. Pouillon,
    26. T. Rangel,
    27. G.-M. Rignanese,
    28. D. Sangalli,
    29. R. Shaltaf,
    30. M. torrent,
    31. M. J. Verstraete,
    32. G. Zerah,
    33. J. W. zwanziger

    , Abinit: First-Principles approach to material and Nanosystem Properties. Comput. Liikuntaa. Kommuuni. 180, 2582–2615 (2009). doi:10.1016 / CP2009.07.007

  19. ↵
    1. P. Giannozzi,
    2. S. Baroni,
    3. N. Bonini,
    4. M. Calandra,
    5. R. Car,
    6. C. Cavazzoni,
    7. D. Ceresoli,
    8. G. L. Chiarotti,
    9. M. Cococcioni,
    10. I. Dabo,
    11. A. dal Corso,
    12. S. de Gironcoli,
    13. S. Fabris,
    14. G. Fratesi,
    15. R. Gebauer,
    16. U. Gerstmann,
    17. C. Gougoussis,
    18. A. Koukalj,
    19. M. Lazzeri,
    20. L. Martin-Samos,
    21. N. Marzari,
    22. F. Mauri,
    23. R. Mazzarello,
    24. S. Paolini,
    25. A. Pasquarello,
    26. L. Paulatto,
    27. C. Sbraccia,
    28. S. Scandolo,
    29. S. Scandolo,
    30. G. sclauzero,
    31. A. P. Seitsonen,
    32. A. Smogunov,
    33. P. Umari,
    34. R. M. Wentzcovitch

    , Quantum Espresso: modulaarinen ja avoimen lähdekoodin ohjelmistoprojekti materiaalien Kvanttisimulaatioille. J. Phys. Tiivistyy. Asia 21, 395502 (2009). doi:10.1088/0953-8984/21/39/395502pmid:21832390

  20. ↵Katso täydentäviä aineistoja Science Onlinesta.
  21. ↵
    1. R. C. Buschert,
    2. A. E. Merlini,
    3. S. Pace,
    4. S. Rodriguez,
    5. M. H. Grimsditch

    , Isotooppikonsentraation vaikutus germaniumin täydellisten kiteiden hilaparametriin. Liikuntaa. Rev. B 38, 5219-5221 (1988). doi: 10.1103/PhysRevB.38.5219

  22. ↵
    1. C. P. Herrero

    , timantin isotooppinen massa ja hilaparametri; polkuintegraalisimulaatio. J. Phys. Tiivistyy. Asia 13, 5127-5134 (2001). doi: 10.1088/0953-8984/13/22/309

  23. ↵
    1. J. Siebert,
    2. J. Badro,
    3. D. Antonangeli,
    4. F. J. Ryerson

    , maanpäällinen kertymä hapettavissa olosuhteissa. Science 339, 1194-1197 (2013). doi: 10.1126 / tiede.1227923pmid:23306436

  24. ↵
    1. Q. Williams,
    2. R. J. Hemley

    , vety syvällä maassa. Annu. Rev. Earth Planet. Sci. 29, 365–418 (2001). doi: 10.1146 / annurev.Earth.29.1.365

  25. ↵
    1. B. Puu,
    2. J. Li,
    3. A. Shahar

    , hiili ytimessä: sen vaikutus ytimen ja vaipan ominaisuuksiin. Pastori Mineral. Geochem. 75, 231–250 (2013). doi: 10.2138 / rmg.2013.75.8

  26. ↵
    1. B. Chen,
    2. Z. Li,
    3. D. Zhang,
    4. J. Liu,
    5. M. Y. hu,
    6. J. Zhao,
    7. W. Bi,
    8. E. E. Alp,
    9. Y. Xiao,
    10. P. Chow,
    11. J. Li

    , Piilohiili maan sisimmässä ytimessä paljastui Leikkauspehmennyksestä tiheässä Fe7c3: ssa. Proc. Natl. Acad. Sci. USA. 111, 17755–17758 (2014).pmid:25453077

  27. ↵
    1. O. Tschauner,
    2. C. Ma,
    3. J. R. Beckett,
    4. C. Prescher,
    5. V. B. Prakapenka,
    6. G. R. Rossman

    bridgmaniitin , maapallon runsaimman mineraalin, löytyminen järkyttyneestä meteoriitista. Science 346, 1100-1102 (2014). doi: 10.1126 / tiede.1259369pmid:25430766

  28. ↵
    1. F. Poitrasson,
    2. A. N. Halliday,
    3. D. C. Lee,
    4. S. Levasseur,
    5. N. Teutsch

    , rauta-isotooppien erot maan, kuun, Marsin ja Vestan välillä mahdollisina kirjauksina vastakkaisista kertymämekanismeista. Maa-Planeetta. Sci. Lett. 223, 253–266 (2004). doi: 10.1016 / J.epsl.2004.04.032

  29. ↵
    1. P. R. Craddock,
    2. J. M. Warren,
    3. N. Dauphas

    , Abyssaaliperidotiitit paljastavat maan likikondriittisen Fe-isotooppikoostumuksen. Maa-Planeetta. Sci. Lett. 365, 63–76 (2013). doi: 10.1016 / J.epsl.2013.01.011

  30. ↵
    1. R. Caracas

    , vedyn vaikutus kiinteän raudan seismisiin ominaisuuksiin. Geofys. Res. Lett. 42, 3780–3785 (2015). doi: 10.1002 / 2015GL063478

    1. K. D. Litasov,
    2. Z. I. Popov,
    3. P. N. Gavryushkin,
    4. S. G. Ovtšinnikov,
    5. A. S. Fedorov

    , First-principles calculations of the equations of state and relative stability of iron carbides at the Earth ’ s core paineissa. Russ. Geol. Geofys. 56, 164–171 (2015). doi: 10.1016 / j.rgg.2015.01.010

  32. ↵
    1. T. Sakamaki,
    2. E. Ohtani,
    3. H. Fukui,
    4. S. Kamada,
    5. S. Takahashi,
    6. T. Sakairi,
    7. A. Takahata,
    8. T. Sakai,
    9. T. Sakai,
    10. T. Sakai,
    11. S. Tsutsui,
    12. D. Ishikawa,
    13. R. Shiraishi,
    14. Y. Seto,
    15. T. Tsuchiya,
    16. A. Q. Baron

    , rajoitteet maan Sisäydinkoostumuksessa pääteltiin mittaamalla HCP-raudan äänen nopeutta ääriolosuhteissa. Sci. ADV 2, e1500802 (2016). doi: 10.1126 / sciadv.1500802pmid:26933678

  33. ↵
    1. W. L. Mao,
    2. W. Sturhahn,
    3. D. L. Heinz,
    4. H.-K. Mao,
    5. J. Shu,
    6. R. J. Hemley

    , Rautahydridin Ydinresonanssisironta korkeassa paineessa. Geofys. Res. Lett. 31, L15618 (2004). doi: 10.1029/2004gl020541

    1. M. M. Elcombe,
    2. J. R. Hulston

    , Calculation on sulfit isotope fraktiation between sphalerite and galena using lattice dynamics. Maa-Planeetta. Sci. Lett. 28, 172–180 (1975). doi: 10.1016/0012-821X(75)90224-1

    1. M. Blanchard,
    2. F. Poitrasson,
    3. M. Méheut,
    4. M. Lazzeri,
    5. F. Mauri,
    6. E. Balan

    , rauta-isotooppien fraktiointi pyriitin (FeS2), hematiitin (Fe2O3) ja sideriitin (Feco3): a first-principles density functional theory Study. Geochim. Cosmochim. Acta 72, 6565-6578 (2009). doi: 10.1016 / j.gca.2009.07.034

    1. S. Ponc

    , é G. Antonius, P. Boulanger, E. Cannuccia, A. Marini, M. Côté, X. Gonze, Verification of first-principles codes: Comparison of total energies, phonon frequencies, electron-phonon coupling and zero-point motion correction to the gap between ABINIT and QE/Yambo. Comput. Martti. Sci. 83, 341–348 (2014). doi: 10.1016 / J.commatsci.2013.11.031

    1. J. P. Perdew,
    2. K. Burke,
    3. Y. Wang

    , generated gradient approksimation for the exchange-correlation hole of a many-electron system. Liikuntaa. Pastori Lett. 54, 16533–16539 (1996). doi: 10.1103/PhysRevB.54.16533

    1. B. N. Brockhouse,
    2. H. E. Abou-Helal,
    3. E. D. Hallman

    , Hila vibration in iron at 296°K. Solid State Commun. 5, 211–216 (1967). doi: 10.1016 / 0038-1098 (67) 90258-X

    1. E. Knittle,
    2. R. Jeanloz,
    3. G. L. Smith

    , silikaattiperovskiitin lämpölaajeneminen ja maan vaipan kerrostuminen. Nature 319, 214-216 (1986). doi: 10.1038 / 319214a0

    1. B. Chen,
    2. L. Gao,
    3. K. Funakoshi,
    4. J. Li

    , rautapitoisten seosten lämpölaajeneminen ja vaikutukset maan ytimeen. Proc. Natl. Acad. Sci. USA 104, 9162-9167 (2007). doi: 10.1073 / pnas.0610474104pmid:17446274

    1. W. Sturhahn

    , Nuclear resonant spectroscopy. J. Phys. Tiivistyy. Asia 16, S497–S530 (2004). doi:10.1088/0953-8984/16/5/009

    1. N. Dauphas,
    2. M. Roskosz,
    3. E. E. Alp,
    4. D. R. Neuville,
    5. M. Y. Hu,
    6. C. K. Sio,
    7. F. L. H. Tissot,
    8. J. Zhao,
    9. L. Tissandier,
    10. E. M

    , é C. dard, Cordier, Magma redox and structural controls on iron isotope variations in Earth ’ s mantle and crust. Maa-Planeetta. Sci. Lett. 398, 127–140 (2014). doi: 10.1016 / J.epsl.2014.04.033

  43. ↵
    1. C. A. Murphy,
    2. J. M. Jackson,
    3. W. Sturhahn

    , kokeelliset rajoitteet hcp-Fe: n termodynamiikasta ja äänen nopeuksista ydinpaineisiin. J. Geophys. Res. 118, 1999-2016 (2013). doi: 10.1002 / jgrb.50166

kiitokset: tukee Stanfordin yliopiston Blaustein Fellowship, jonka aikana tämä hanke kehittyi, ja NSF grant EAR1321858 (A. S.), NSF grant ear1464008 (A. S. ja W. M.), NSF grant ear1530306 (E. A. S.), ja CNRS PICS grant Carmelts and eDARI/CINES grant x2015106368 for computational resources (R. C.). Tutkimuksen täydelliset datataulukot löytyvät osoitteesta www.gl.ciw.edu/static/users/ashahar/shahar_nrixs/. kiitämme neljää anonyymiä arvostelijaa erittäin hyödyllisistä kommenteista ja ehdotuksista.

Published by admin

Vastaa

Sähköpostiosoitettasi ei julkaista.