Posted on by

vasötvözetek nyomásfüggő izotópos összetétele

a Vasizotópok korlátozzák a mag kémiáját

a Föld magjának teljes összetétele fontos korlátot jelent bolygónk belsejének kémiájában és fejlődésében. Régóta fennálló probléma a túlnyomórészt vas-nikkel ötvözet kisebb elemének meghatározása. Különböző vasötvözetek nyomással történő vasizotóp frakcionálása alapján, Shahar et al. a szén és a hidrogén valószínűleg nem a mag elsődleges alkotóelemei. A frakcionálás a magképződés magas nyomásán történik, ami arra utal, hogy a Föld stabil vasizotóp aránya új és független korlátot jelent a magösszetételre.

tudomány, ez a kérdés p. 580

absztrakt

a Föld magképződésének jelenlegi megértését korlátozza az a tény, hogy ez a mélyreható esemény fizikailag és időben távol áll tőlünk. A magban lévő vasfém összetétele a képződésének feltételei miatt alakult ki, ami fontos hatással van bolygónk geokémiai fejlődésére és fizikai történelmére. Kísérleti és elméleti bizonyítékokat mutatunk be a nyomás vasizotóp összetételre gyakorolt hatásáról, amely a vizsgált ötvözettől függően változik (FeO, FeHx vagy Fe3C versus pure Fe). Ezek az eredmények arra utalnak, hogy a hidrogén vagy a szén nem a mag fő fényeleme. A vas izotóp összetételének nyomásfüggése független korlátozást biztosít a Föld magösszetételére.

a vasfém és a szilikát elválasztása a Föld magjának kialakításához bolygónk történelmének alapvető fizikai és kémiai differenciálódási folyamatát jelenti. A bolygók és az aszteroidák differenciálódása általában a hőmérséklet, a nyomás (vagy a test mérete), az oxigén fugacitása és az ütközési előzmények alapján történik. A földön a magképződés számos nyomot hagyott maga után sziderofil elemminták, szeizmikus megfigyelések és radiogén izotóp arányok formájában, amelyek lehetővé teszik a differenciálódás módjának és időpontjának tanulmányozását. A szeizmikus adatok sűrűségkülönbséget mutatnak a tiszta vas és a föld belsejében lévő szeizmikus hullámok sebességéből levezetett sűrűség között. Ez az eltérés azt jelenti, hogy a Föld magjában a vason kívül vannak “könnyű” elemek is. Mivel azonban a mag közvetlen mintavétele lehetetlen, összetétele továbbra is heves vita tárgyát képezi . A differenciálódási folyamat során az olvadt vasfém más elemekkel ötvöződik a bolygótest középpontja felé vezető úton. Azok az elemek, amelyekhez kötődik, a magképződésben részt vevő feltételek függvénye lesz. Ahhoz, hogy megértsük bolygónk (vagy bármely bolygótest, amely magképződést tapasztalt) történetét, korlátoznunk kell ezt a fényelemet a magban.

a stabil izotópok használatának elve a bolygók ömlesztett kémiai összetételének vizsgálatára az izotóp frakcionálásának megértésében gyökerezik az elemek láthatatlan tározókban, például a magban történő megkötése során. Az izotóp frakcionálás a különböző kötési környezettel rendelkező fázisok (például a Föld magja és köpenye) között fog létezni, és az elemek elválasztása a tartályok között ezt a frakcionálást mutatja. Sok változó befolyásolja a frakcionálást, beleértve a hőmérsékletet, az oxigén fugacitását és az összetételt. Például kimutatták, hogy a fém és a szilikát közötti izotópos felosztás növekszik, ha növekvő mennyiségű ként adunk a vasfémhez (2). Ezeket a kísérleteket azonban alacsony nyomású körülmények között (1 GPa) végezték a magképződés feltételezett körülményeihez képest (~60 GPa), és a nyomást nem tekintették kritikus változónak az izotóp frakcionálásában. Joy és Libby (3) kiszámították a nyomás hatását az izotóp frakcionálásra, és azt javasolták, hogy az oxigén izotóp frakcionálása alacsony hőmérsékleten nyomásfüggő lehet. A következő évben azonban egy tanulmány (4) kísérletileg megvizsgálta a nyomás hatását, és nem észlelt nyomáshatást a víz és a bikarbonát közötti oxigénizotóp-megoszlásra. Később Clayton és munkatársai (5-7) nem találtak nyomáshatást az ásványvíz frakcionálására a nyomás (legfeljebb 2 GPa) és a hőmérséklet (legfeljebb 1000 K) tartományában. E kezdeti vizsgálatok eredményeként, feltételezték, hogy a nyomás hatása az izotóp frakcionálására minden elem esetében elhanyagolható. Más elméleti munkában (8) javasoltak nyomáshatást az izotóp frakcionálására, és kísérletileg megerősítették a hidrogén esetében (9), de a nehezebb elemek és a nagyobb nyomások esetében nem (10). A jobb műszerek azonban végül képesek lehetnek nagyon kis frakcionálási hatások megoldására, a nagyobb nyomás pedig megvilágíthatja az előre jelzett frakcionálást (11, 12).

annak tesztelésére, hogy a vashoz kötött fényelem megváltoztatja-e a vas izotóp frakcionálását a fém és a szilikát között, nukleáris rezonáns rugalmatlan röntgensugárzás (Nrixs) kísérleteket végeztünk FeO-N, FeHx-en, Fe3C-n és Fe-n 2-től 40 GPa-ig. Polyakov és munkatársai (11, 13, 14) úttörő szerepet játszottak a szinkrotron nrixs adatok felhasználásában az ásványok rezgési tulajdonságainak megszerzéséhez az izotóp frakcionálási faktorok kiszámításához. Az NRIXS adatokat felhasználhatjuk a redukált partíciós függvény arányok levezetésére (^faktorok), amelyből meghatározhatjuk az egyensúlyi izotópos frakcionálási tényezőket: δA – δB = 1000 × (ln ßA – ln ßB), ahol A, B két különböző fázisai érdeklődés. Dauphas et al. (15) kiváló bevezetést nyújtott ehhez a technikához és alkalmazhatóságához az izotóp geokémiában. Az NRIXS kísérletek egyik fő előnye, hogy egyszerre egy fázis vibrációs tulajdonságait vizsgálhatjuk. Az izotóp frakcionálás mérésére használt hagyományosabb módszerek megkövetelik, hogy egyensúlyi állapotban két fázis legyen, amelyeket el kell választani és elemezni kell izotóp arányuk szempontjából.

nagynyomású NRIXS kísérleteket végeztünk az Argonne Nemzeti Laboratórium fejlett Fotonforrásának 16-ID-D szektorában (HPCAT). Az energiaspektrumokat -120 meV-től +150 meV-ig kaptuk 0,5 meV lépésekben, 2 meV energiafelbontással. A számlálási idő pontonként 6 és 7 másodperc között változott, minden egyes NRIXS-vizsgálat körülbelül 1 órán át tartott, nyomáspontonként pedig 19-50 szkenneléssel. Száz százalékban izotóppal dúsított 57feo, 57Fe3C vagy 57Fe Port töltöttünk egy panorámás gyémánt üllőcellában berillium tömítésbe fúrt mintaterembe. A hidrid esetében a kamrát tiszta 57fe-vel és H2 folyadékkal töltötték fel, amely FeHx-ként reagált. A nyomást a HPCAT ruby skálájával kalibráltuk (16). A különböző izotóphordozó szerkezetek rezgési szintjeiből is kiszámítottuk az elméleti tényezőket. Ezeket a sűrűség funkcionális perturbáció elméletével (17) számítottuk ki az ABINIT és a Quantum Espresso implementációban (18, 19) síkhullámokkal és pszeudopotenciálokkal, amelyekből megkaptuk az állapotok elméleti fonon sűrűségét (20).

lineáris összefüggéseket találtunk a fe, Fe3C, FeHx és FeO nyomással, amelyek kiváló egyezést mutattak a mi elméleti számításainkkal. 1). Minden fázis a nyomással növeli a ++ tényezőt; ráadásul az egyes vonalak lejtői eltérőek. Az izotópos frakcionálás az egyes fázisok és a tiszta Fe fém között különböző lejtőket és elfogásokat mutat, amelyek különböző nyomásfüggőségekre utalnak (ábra. 2). Ezt a vas és különböző ötvözőelemei közötti kötés várható különbségeivel magyarázhatjuk.

ábra. 1 Az 57/54fe tényező nyomásfüggése a különböző vizsgált vasfázisokra.

az összes elemzett fázis esetében egyértelmű nyomásfüggőség figyelhető meg a ^ tényezőtől. (A) A tiszta Fe nyomásának függvényeként a ++ – tényező. A szürke négyzetek kísérleti adatok, a zöld körök elméleti számítások. (B) A Ft-tényező a fe3c nyomás függvényében. a fekete négyzetek kísérleti adatok; a zöld körök elméleti számítások. (C) a FeHx-re gyakorolt nyomás függvényében a tényező. A kék négyzetek kísérleti adatok; a zöld körök elméleti számítások. (D) a Feo-ra gyakorolt nyomás függvényében a Ft-tényező. A piros négyzetek kísérleti adatok. Minden nyomáspontot legalább 19-szer, 40-szer mértek. A kísérleti adatok hibái 6 SD.

Fig. 2 Az ötvözet vas izotóp arányának különbsége a tiszta Fe-hez viszonyítva a nyomás függvényében.

a piros vonal a Feo – Fe izotóparány-különbsége, a kék vonal FeHx – Fe, a fekete vonal pedig Fe3C – Fe. Ahol a vonalak keresztezik a 0-t az y tengelyen, az a nyomás, ahol nincs izotóp frakcionálás a fázisok és a tiszta Fe között. Látható, hogy a vas izotóp frakcionálása a nyomással változik. Δ57Fealloy − Fe = δ57Fealloy – δ57FeFe = 103 × (ln ßalloy57/54Fe – ln ßFe57/54Fe).

egyensúlyban az izotóp frakcionálás kvantummechanikai hatás, amelyet a különböző izotópok által lakott struktúrák szabad energiájának különbségei okoznak. Az izotópos nyomásfüggések a moláris térfogatra gyakorolt izotópos hatások következményei lehetnek, vagy az erő állandó merevítése okozhatja, amikor a szerkezetek összehúzódnak. A moláris térfogatú izotóphatást széles körben tárgyalták, és akkor fordul elő, amikor a nehéz izotópok valamivel rövidebb kötéseket kötnek, ezért szorosabban csomagolnak, mint a könnyűek. A vasat átívelő atomszámú elemek (pl., szén és germánium) azt jelzik, hogy az izotóp térfogatra gyakorolt hatása nagyon kicsi standard hőmérsékleten és nyomáson (kevesebb, mint egy rész a 10-3-ban a 13C-ban, szemben a 12C-vel a gyémántban, ~10-5 a 74ge-ben, szemben a természetes germániummal). Ezenkívül a moláris térfogathatások elhalványulnak, amikor a hőmérséklet meghaladja a Debye hőmérsékletet (21, 22), valamint a nyomás növekedésével (22). Ezért arra számítunk, hogy ez a hatás elhanyagolható a vasizotóp frakcionálásánál a magszeparáció szempontjából releváns nyomáson és hőmérsékleten. Ugyanerre a következtetésre jutottak a nagynyomású vas izotóp frakcionálásának korábbi elméleti tanulmányában (11). Elméleti számításaink az erőállandókés a megfelelő rezgési frekvenciák növekedését célozzák a kötés merevedése miatt kompresszió alatt.

megállapítottuk, hogy a nyomásnak egyértelmű hatása van a szilárd fázisok közötti izotóp frakcionálásra, és ez a hatás a különböző ötvözeteknél eltérő (ábra. 1.és 2.). Különösen azt tapasztaljuk, hogy az általunk vizsgált vasötvözetek nem koncentrálják ugyanolyan mértékben a vas izotópokat. Mivel a szén, a hidrogén és az oxigén mind kozmokémiailag bőséges, és a bolygómagok fő fényelemének lehetséges jelöltjeként javasolták, a vas izotóp frakcionálása a bolygómagok fényelem-összetételének nyomjelzője lehet. A vas-hidrogén ötvözet és a vas-szén ötvözet a legnagyobb frakcionálással rendelkezik a tiszta vashoz képest egy tipikus magma-óceáni környezetben ~60 GPa (23). A mag hidrogéntartalma gyengén korlátozott, a becslések elhanyagolhatótól a 100 hidroszféra ekvivalenséig terjednek (24). A mag széntartalmának becslése kevesebb, mint ~1 tömegszázalék (25, 26). Mivel adatainkat szobahőmérsékleten gyűjtöttük, kiszámítottuk a bridgmanit (27) frakcionálására gyakorolt hőmérsékleti hatást a vasfázisokhoz viszonyítva (ábra. 3) (18). 3500 K-nál a tiszta Fe frakcionálása ~0,03 per mil (Ohio), a FeHx-é pedig ~0,07^.

ábra. 3 Vasizotóp frakcionálás a bridgmanit és a vas fázisok között a hőmérséklet függvényében.

a piros vonal a bridgmanite – Feo izotóp aránykülönbsége, a szürke vonal bridgmanite – Fe, a fekete vonal bridgmanite – Fe3C, a kék vonal pedig bridgmanite – FeHx. A magképződés körülményei között egy kicsi, de oldható frakcionálás látható minden ötvözetben, a Fe3C és a FeHx esetében ez sokkal nagyobb, mint a Fe és a FeO esetében. 57febridgmanit-Fe = 57febridgmanit-57fefe.

a természetes mintákon végzett kezdeti vasizotóp munka megállapította, hogy a” Föld ” (azaz köpenyből származó kőzetek) ~0.1-57/54-ben nehezebb, mint a Mars és a Vesta sziklái (28). A jóslatok (11) arra a következtetésre jutottak, hogy a magköpeny differenciálódása nyomot hagy a Föld vasizotóp-aláírásán, mivel a fe vegyértékállapot-különbsége az alsó köpenyes Fe2+-hordozó ásványok és a Fe0 fém között a magköpeny határán van. Ez a tanulmány azt sugallta, hogy a földi és a holdi bazaltok dúsulása a nehéz vas izotópokban a Mars vagy a Vesta izotópjaihoz képest a Föld magképződésének egyensúlyi vasizotóp frakcionálásának köszönhető. A későbbi magyarázatok azonban azzal érveltek, hogy az ömlesztett szilikát Föld kondritos, és hogy a földi bazaltok anomálisak (29). A modell azt sugallja, hogy a bazaltok vasizotópos összetétele eltér a forráskőzetétől, ahonnan származnak; vagyis a vas izotópok frakcionálása részleges olvadás során történik. Ezért, ha az ömlesztett szilikát Föld kondritos a vas izotóp arányaiban, akkor annak a-nak kell lennie 67/54 nak, – nek 0 6ctb. Ha ez a helyzet, akkor bármely könnyű elem, amely nagy nyomáson és hőmérsékleten elég nagy frakcionálást okoz ahhoz, hogy eltérjen ettől az értéktől, nem lehet a mag fő alkotóeleme. Egy figyelmeztetés az, hogy ha az ömlesztett szilikát földet nem kondritosnak találták, akkor a fényelem, amely elég nagy frakcionálást okoz, hogy látható legyen—például hidrogén—lenne a legvalószínűbb jelölt a mag fényelemére.

eredményeink azt sugallják, hogy a magképződés izotópos nyomot hagyhat a föld szilikát részén még a legmagasabb nyomáson és hőmérsékleten is. Ezenkívül különböző fényelemek hozzáadása modulálja ezt a lenyomatot. Eredményeink azt mutatják, hogy ha hidrogént vagy szenet használnánk a Föld magjának sűrűséghiányának magyarázatára, akkor a köpenykőzetekbe nyomott izotópos aláírásra számítanánk, ami a kőzetrekordban nem látható. Ennek az aláírásnak a hiánya arra utal, hogy a hidrogént és a szenet ki kell zárni a Föld magjának fő fényelemeként (ábra. 4). A szakirodalomban jelentős nézeteltérések merültek fel azzal kapcsolatban, hogy a szén és/vagy a hidrogén valószínűleg a mag fő alkotóelemei-e , más bizonyítékok alapján, ezért ez a tanulmány független korlátozást nyújt. Ezzel szemben azt tapasztaltuk, hogy az oxigén nem hagy nyomot a szilikát köpenyen, ami azt jelenti, hogy legalább az elemzett fázisok esetében az oxigén lehetséges fényelem a magban (1). Érdekes, hogy a könnyű elem megváltoztatja az izotóp arányokat ezekkel a végtagú kompozíciókkal. Meg kell vizsgálni más könnyű elemek (például szilícium és kén) hatását a vas izotóp arányára, valamint a nikkel és a nyomás által indukált szerkezet, az elektronikus és a mágneses átmenetek hatásait. Most azonban egyértelmű, hogy a nyomást nem lehet figyelmen kívül hagyni az egyensúlyi stabil izotóp frakcionálás tárgyalásakor a mély Földön.

ábra. 4 A tanulmány következményeinek vázlata a jelenlegi köpeny vas izotóp arányai tekintetében.

a) A Föld keresztmetszete, amely megmutatja a köpeny vas izotóp arányát a magképződés után, ha a fe lenne az egyetlen elem a magban. B-D) ugyanaz, mint a) ha hidrogén (B), oxigén (C) vagy szén (d) van jelen. Az 57Femantle értékek (A) és (C) nem oldhatók meg a jelenlegi technológiai képességekkel, de a (B) és (D) értékek nagyon feloldhatók

kiegészítő anyagok

www.sciencemag.org/content/352/6285/580/suppl/DC1

anyagok és módszerek

kiegészítő szöveg

füzetek. S1 – S7

hivatkozások (33-43)

hivatkozások és megjegyzések

  1. ↵
    1. J. Badro,
    2. A. S. C Enterprises,
    3. J. P. Brodholt

    , a Föld magjának szeizmológiailag következetes kompozíciós modellje. Proc. NAT. Acad. Sci. U. S. A. 111, 7542-7545 (2014). doi: 10.1073 / pnas.1316708111pmid:24821817

  2. ↵
    1. A. Shahar,
    2. V. J. Hillgren,
    3. M. F. Horan,
    4. J. Mesa-Garcia,
    5. L. A. Kaufman,
    6. T. D. Mock

    , kénnel szabályozott vas izotóp frakcionálási kísérletek magképződésről bolygótestekben. Geochim. Cosmochim. Acta 150, 253-264 (2015). doi:10.1016 / j. gca.2014.08.011

  3. ↵
    1. H. W. Joy,
    2. W. F. Libby

    , Mérethatások az izotópos molekulák között. J. Kémia. Phys. 33, 1276 (1960). doi:10.1063/1.1731392

  4. ↵
    1. T. C. Hoering

    , a fizikai változások hatása az izotópos frakcionálásra. Carnegie Inst. Wash. Évb. 60, 201–204 (1961).

  5. ↵
    1. R. N. Clayton,
    2. J. R. Goldsmith,
    3. K. J. Karel,
    4. T. K. Mayeda,
    5. R. C. Newton

    , a nyomás izotópos frakcionálásra gyakorolt hatásának korlátai. Geochim. Cosmochim. Acta 39, 1197-1201 (1975). doi:10.1016/0016-7037(75)90062-9

    1. Y. Matsuhisa,
    2. J. R. Goldsmith,
    3. R. N. Clayton

    , oxigén izotópos frakcionálás a rendszerben kvarc-Albit-anortit-víz. Geochim. Cosmochim. Acta 43, 1131-1140 (1979). doi:10.1016/0016-7037(79)90099-1

  7. ↵
    1. A. Matthews,
    2. J. R. Goldsmith,
    3. R. N. Clayton

    , oxigén izotóp frakcionálás piroxénekkel: ásványpárú geotermométerek kalibrálása. Geochim. Cosmochim. Acta 47, 631-644 (1983). doi:10.1016/0016-7037(83)90284-3

  8. ↵
    1. V. Polyakov

    , az ásványi anyagok egyensúlyi izotóp állandóinak anharmonikus és nyomáskorrekcióiról. Geochim. Cosmochim. Acta 62, 3077-3085 (1998). doi:10.1016 / S0016-7037(98)00220-8

  9. ↵
    1. J. Horita,
    2. T. Driesner,
    3. D. R. Cole

    , nyomáshatás a hidrogén izotóp frakcionálására a brucit és a víz között magas hőmérsékleten. Tudomány 286, 1545-1547 (1999). doi: 10.1126 / tudomány.286.5444.1545 pmid:10567257

  10. ↵
    1. F. Poitrasson,
    2. M. Roskosz,
    3. A. Corgne

    , olvadt ötvözetek és szilikát olvadék között nincs vasizotóp frakcionálás 2000 C és 7,7 GPa között: Kísérleti bizonyítékok és következmények a bolygók differenciálódására és felhalmozódására. Föld Bolygó. Sci. Lett. 278, 376–385 (2009). doi: 10.1016 / j.epsl.2008.12.025

  11. ↵
    1. V. B. Polyakov

    , egyensúlyi vasizotóp frakcionálás a mag-köpeny határfeltételeinél. Tudomány 323, 912-914 (2009). doi: 10.1126 / tudomány.1166329pmid:19213913

  12. ↵
    1. J. R. Rustad,
    2. Q.-Z. Yin

    , vas izotóp frakcionálás a föld alsó köpenyében. Nat. Geosci. 2, 514–518 (2009). doi:10.1038/ngeo546

  13. ↵
    1. V. Polyakov,
    2. S. D. Mineev,
    3. R. Clayton,
    4. G. Hu,
    5. K. S. Mineev

    , Determination of tin equilibrium isotope fractionation factors from synchrotron radiation experiments. Geochim. Cosmochim. Acta 69, 5531–5536 (2005). doi:10.1016/j.gca.2005.07.010

  14. ↵
    1. V. Polyakov,
    2. R. Clayton,
    3. J. Horita,
    4. S. Mineev

    , Equilibrium iron isotope fractionation factors of minerals: A nukleáris inelasztikus rezonáns röntgensugárzás és az M-ek adataiból történő átértékelésssbauer spektroszkópia. Geochim. Cosmochim. Acta 71, 3833-3846 (2007). doi:10.1016 / j. gca.2007.05.019

  15. ↵
    1. N. Dauphas,
    2. M. Roskosz,
    3. E. E. Alp,
    4. D. C. Golden,
    5. C. K. Sio,
    6. F. L. H. Tissot,
    7. M. Hu,
    8. J. Zhao,
    9. L. Gao,
    10. R. V. Morris

    , Általános moment Nrixs megközelítés az egyensúlyi Fe izotópos frakcionálási tényezők meghatározására: Alkalmazás goethite és jarosite. Geochim. Cosmochim. Acta 94, 254-275 (2012). doi:10.1016 / j. gca.2012.06.013

  16. ↵
    1. H. K. Mao,
    2. J. Xu,
    3. P. M. Bell

    , a rubin nyomásmérő kalibrálása 800 kbar-ra kvázi hidrosztatikus körülmények között. J. Geophys. Res. 91, 4673-4676 (1986). doi: 10.1029 / JB091iB05p04673

  17. ↵
    1. S. Baroni,
    2. S. De Gironcoli,
    3. A. Dal Corso,
    4. P. Giannozzi

    , fononok és kapcsolódó kristálytulajdonságok a sűrűség-funkcionális perturbáció elméletből. Rev. Mod. Phys. 73, 515–562 (2001). doi: 10.1103 / RevModPhys.73.515

  18. ↵
    1. X. Gonze,
    2. B. Amadon,
    3. P.-M. Anglade,
    4. J.-M. Beuken,
    5. F. Bottin,
    6. P. Boulanger,
    7. F. Bruneval,
    8. D. Caliste,
    9. R. Caracas,
    10. M. C., 5292>
    11. T. Deutsch,
    12. L. Genovese,
    13. P. Ghosez,
    14. M. Giantomassi,
    15. S. Goedecker,
    16. D. R. Hamann,
    17. P. Hermet,
    18. F. Jollet,
    19. G. Jomard,
    20. S. Leroux,
    21. M. Mancini,
    22. S. Mazevet,
    23. Oliveira,
    24. G. Onida,
    25. Y. Pouillon,
    26. T. Rangel,
    27. G.-M. Rignanese,
    28. D. Sangalli,
    29. R. Shaltaf,
    30. M. Torrent,
    31. M. J. Verstraete,
    32. G. Zerah,
    33. J. W. Zwanziger

    , Abinit: az anyag és a Nanorendszer tulajdonságainak első alapelvei. Comput. Phys. Kommun. 180, 2582–2615 (2009). doi:10.1016 / CP2009.07.007

  19. ↵
    1. P. Giannozzi,
    2. S. Baroni,
    3. N. Bonini,
    4. M. Calandra,
    5. R. Car,
    6. C. Cavazzoni,
    7. D. Ceresoli,
    8. G. L. Chiarotti,
    9. M. Cococcioni,
    10. I. Dabo,
    11. A. dal Corso,
    12. S. De Gironcoli,
    13. S. Fabris,
    14. G. Fratesi,
    15. R. Gebauer,
    16. U. Gerstmann,
    17. C. Gougoussis,
    18. A. Kokalj,
    19. M. Lazzeri,
    20. L. Martin-Samos,
    21. N. Marzari,
    22. F. Mauri,
    23. R. Mazzarello,
    24. S. Paolini,
    25. A. Pasquarello,
    26. L. Paulatto,
    27. C. Sbraccia,
    28. S. Scandolo,
    29. G. sclauzero,
    30. A. P. Seitsonen,
    31. A. Smogunov,
    32. P. Umari,
    33. R. M. Wentzcovitch

    , Quantum Espresso: moduláris és nyílt forráskódú szoftverprojekt anyagok Kvantumszimulációihoz. J. Phys. Condens. 21. ügy, 395502 (2009). doi:10.1088/0953-8984/21/39/395502pmid:21832390

  20. ↵lásd a Science Online kiegészítő anyagait.
  21. ↵
    1. R. C. Buschert,
    2. A. E. Merlini,
    3. S. Pace,
    4. S. Rodriguez,
    5. M. H. Grimsditch

    , az izotópkoncentráció hatása a germánium tökéletes kristályok rácsparaméterére. Phys. Rev. B 38, 5219-5221 (1988). doi:10.1103 / PhysRevB.38.5219

  22. ↵
    1. C. P. Herrero

    , a gyémánt izotóp tömege és rácsparamétere; út-integrál szimuláció. J. Phys. Condens. 13. ügy, 5127-5134 (2001). doi:10.1088/0953-8984/13/22/309

  23. ↵
    1. J. Siebert,
    2. J. Badro,
    3. D. Antonangeli,
    4. F. J. Ryerson

    , földi felhalmozódás oxidáló körülmények között. Tudomány 339, 1194-1197 (2013). doi: 10.1126 / tudomány.1227923pmid:23306436

  24. ↵
    1. Q. Williams,
    2. R. J. Hemley

    , hidrogén a mély földben. Annu. Föld Bolygó Tiszteletes. Sci. 29, 365–418 (2001). doi: 10.1146 / annurev.föld.29.1.365

  25. ↵
    1. B. Fa,
    2. J. Li,
    3. A. Shahar

    , szén a magban: hatása a mag és a köpeny tulajdonságaira. Mineral Tiszteletes. Geochem. 75, 231–250 (2013). doi:10.2138 / rmg.2013.75.8

  26. ↵
    1. B. Chen,
    2. Z. Li,
    3. D. Zhang,
    4. J. Liu,
    5. M. Y. Hu,
    6. J. Zhao,
    7. W. Bi,
    8. E. E. Alp,
    9. Y. Xiao,
    10. P. Chow,
    11. J. Li

    , rejtett szén a Föld belső magjában, amelyet a sűrű Fe7c3 nyírási lágyulása tárt fel. Proc. NAT. Acad. Sci. U. S. A. 111, 17755–17758 (2014).pmid:25453077

  27. ↵
    1. O. Tschauner,
    2. C. Ma,
    3. J. R. Beckett,
    4. C. Prescher,
    5. V. B. Prakapenka,
    6. G. R. Rossman

    , a bridgmanit, a föld leggyakoribb ásványának felfedezése egy sokkolt meteoritban. Tudomány 346, 1100-1102 (2014). doi: 10.1126 / tudomány.1259369pmid:25430766

  28. ↵
    1. F. Poitrasson,
    2. A. N. Halliday,
    3. D. C. Lee,
    4. S. Levasseur,
    5. N. Teutsch

    , vas izotóp különbségek a Föld, a Hold, a Mars és a Vesta között, mint lehetséges feljegyzések az ellentétes akkumulációs mechanizmusokról. Föld Bolygó. Sci. Lett. 223, 253–266 (2004). doi: 10.1016 / j.epsl.2004.04.032

  29. ↵
    1. P. R. Craddock,
    2. J. M. Warren,
    3. N. Dauphas

    , az Abyssal peridotiták feltárják a Föld közeli kondritikus Fe izotópos összetételét. Föld Bolygó. Sci. Lett. 365, 63–76 (2013). doi: 10.1016 / j.epsl.2013.01.011

  30. ↵
    1. R. Caracas

    , a hidrogén hatása a szilárd vas szeizmikus tulajdonságaira. Geofizikusok. Res. Lett. 42, 3780–3785 (2015). doi: 10.1002/2015GL063478

    1. K. D. Litasov,
    2. Z. I. Popov,
    3. P. N. Gavryushkin,
    4. S. G. Ovchinnikov,
    5. A. S. Fedorov

    , első alapelvek a vas-karbidok állapotegyenleteinek és relatív stabilitásának kiszámítása a Föld magnyomásán. Russ. Geol. Geofizikusok. 56, 164–171 (2015). doi: 10.1016 / j. rgg.2015.01.010

  32. ↵
    1. T. Sakamaki,
    2. E. Ohtani,
    3. H. Fukui,
    4. S. Kamada,
    5. S. Takahasi,
    6. T. Sakairi,
    7. A. Takahata,
    8. T. Sakai,
    9. S. Tsutsui,
    10. D. Ishikawa,
    11. R. Shiraishi,
    12. Y. Seto,
    13. T. Tsuchiya,
    14. A. Q. Baron

    , a Föld belső Magösszetételének korlátai, amelyek a HCP-vas Hangsebességének méréséből származnak szélsőséges körülmények között. Sci. ADV. 2, e1500802 (2016). doi: 10.1126 / sciadv.1500802pmid:26933678

  33. ↵
    1. W. L. Mao,
    2. W. Sturhahn,
    3. D. L. Heinz,
    4. H.-K. Mao,
    5. J. Shu,
    6. R. J. Hemley

    , vas-hidrid Magrezonáns röntgensugárzása nagy nyomáson. Geofizikusok. Res. Lett. 31, L15618 (2004). doi: 10.1029/2004GL020541

    1. M. M. Elcombe,
    2. J. R. Hulston

    , számítás a szfalerit és a galena közötti kénizotóp frakcionálásról rácsdinamika alkalmazásával. Föld Bolygó. Sci. Lett. 28, 172–180 (1975). doi:10.1016/0012-821X(75)90224-1

    1. M. Blanchard,
    2. F. Poitrasson,
    3. M. M ons,
    4. M. Lazzeri,
    5. F. Mauri,
    6. E. Balan

    , pirit (FeS2), hematit (Fe2O3) és sziderit (Feco3): első alapelvek sűrűség funkcionális elmélet tanulmány. Geochim. Cosmochim. Acta 72, 6565-6578 (2009). doi:10.1016 / j. gca.2009.07.034

    1. S. Ponc

    , xhamsterg. Antonius, P. Boulanger, E. Cannuccia, A. Marini, M. C. Gonze, az első alapelvek kódjainak ellenőrzése: Teljes energiák összehasonlítása, fononfrekvenciák, elektron-fonon kapcsolás és nulla pont mozgáskorrekció az ABINIT és a QE/Yambo közötti réshez. Comput. Matuka. Sci. 83, 341–348 (2014). doi: 10.1016 / j. commatsci.2013.11.031

    1. J. P. Perdew,
    2. K. Burke,
    3. Y. Wang

    , általánosított gradiens közelítés a sokelektronos rendszer csere-korrelációs lyukához. Phys. Lett Tiszteletes. 54, 16533–16539 (1996). doi:10.1103 / PhysRevB.54.16533

    1. B. N. Brockhouse,
    2. H. E. Abou-Helal,
    3. E. D. Hallman

    , rácsos rezgések vasban, 296 kb-on. 5, 211–216 (1967). doi: 10.1016/0038-1098(67) 90258-X

    1. E. Knittle,
    2. R. Jeanloz,
    3. G. L. Smith

    , szilikát perovszkit hőtágulása és a föld köpenyének rétegződése. Természet 319, 214-216 (1986). doi: 10.1038 / 319214a0

    1. B. Chen,
    2. L. Gao,
    3. K. Funakoshi,
    4. J. Li

    , vasban gazdag ötvözetek hőtágulása és következményei a Föld magjára. Proc. NAT. Acad. Sci. U. S. A. 104, 9162-9167 (2007). doi: 10.1073 / pnas.0610474104pmid:17446274

    1. W. Sturhahn

    , nukleáris rezonáns spektroszkópia. J. Phys. Condens. 16. Ügy, S497-S530 (2004). doi:10.1088/0953-8984/16/5/009

    1. N. Dauphas,
    2. M. Roskosz,
    3. E. E. Alp,
    4. D. R. Neuville,
    5. M. Y. Hu,
    6. C. K. Sio,
    7. F. L. H. Tissot,
    8. J. Zhao,
    9. L. Tissandier,
    10. E. M

    , ons, C. dard, Cordier, Magma redox és a földköpeny és kéreg vasizotópváltozásainak szerkezeti ellenőrzése. Föld Bolygó. Sci. Lett. 398, 127–140 (2014). doi: 10.1016 / j.epsl.2014.04.033

  43. ↵
    1. C. A. Murphy,
    2. J. M. Jackson,
    3. W. Sturhahn

    , kísérleti korlátok a HCP-Fe termodinamikájára és hangsebességére a magnyomáshoz. J. Geophys. Res. 118, 1999-2016 (2013). doi:10.1002 / jgrb.50166

elismerések: támogatja a Stanford Egyetem Blaustein ösztöndíj, amelynek során ez a projekt kifejlesztett, és NSF grant EAR1321858 (as); NSF grant EAR1464008 (as és WM); NSF grant EAR1530306 (EAS); és CNRS PICS grant Carmelts és eDARI/CINES grant x2015106368 for computational resources (RC). A tanulmány teljes adattáblái megtalálhatók a www.gl.ciw.edu/static/users/ashahar/shahar_nrixs/. köszönjük négy névtelen bírálók, hogy nagyon hasznos észrevételeket és javaslatokat.

Published by admin

Vélemény, hozzászólás?

Az e-mail-címet nem tesszük közzé.