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鉄合金の圧力依存同位体組成

鉄同位体は、コア化学を制約

地球のコアの全体的な組成は、私たちの惑星の内部の化学 長年の問題は、その主に鉄-ニッケル合金へのマイナーな元素の寄与を決定してきました。 圧力による様々な鉄合金の鉄同位体分画に基づいて、Shahar et al. 炭素と水素はおそらくコアの主要な構成要素ではないことがわかります。 核形成の高圧で分画が起こり，地球の安定した鉄同位体比が核組成に対する新しい独立した制約であることを示唆した。

科学、本号p. 580

Abstract

現在の地球の核形成の理解は、この深遠な出来事が物理的および時間的に私たちから遠く離れているという事実によって制限されています。 コア中の鉄金属の組成は、その形成条件の結果であり、これは私たちの惑星の地球化学的進化と物理的歴史に重要な意味を持っています。 我々は、我々がテストされた合金（FeO、FeHx、またはFe3C対純粋なFe）に応じて変化することがわかった鉄同位体組成に及ぼす圧力の効果のための実験的およ これらの結果は，水素または炭素がコアの主要な軽元素成分ではないことを示唆している。 鉄の同位体組成の圧力依存性は、地球のコア組成に独立した制約を提供します。

鉄の金属をケイ酸塩から分離して地球の核を形成することは、地球の歴史における基本的な物理的および化学的分化プロセスを表しています。 惑星と小惑星の区別は、一般に、温度、圧力（または体の大きさ）、酸素のフガシティ、および衝突履歴に基づいています。 地球上では、コア形成は、siderophile元素パターン、地震観測、および分化がいつどのように発生したかの研究を可能にする放射性同位体比の形で多くの手がかりを残 地震データは、純鉄と地球内部の地震波の速度から推定された密度との間の密度差を示しています。 この不一致は、地球のコア内に鉄以外の「軽い」要素があることを意味します。 しかし、コアの直接サンプリングは不可能であるため、その組成は依然として熱く議論されている話題である。 分化プロセスの間、溶鉄金属は、惑星体の中心へのその経路上の他の元素と合金化する。 それが結合する要素は、コア形成に関与する条件の関数になります。 私たちの惑星（またはコア形成を経験した惑星体）の歴史を理解するためには、この軽い要素をコアに拘束しなければなりません。

惑星のバルク化学組成を調べるために安定同位体を使用する原理は、コアのような目に見えない貯水池の元素の隔離中の同位体分画を理解することに根ざしている。 同位体分画は、異なる結合環境（例えば、地球のコアとマントル）を有する相の間に存在し、貯留層間の元素の分離は、この分画を明示する。 多くの変数は、温度、酸素フガシティ、および組成を含む分画に影響を与えます。 例えば、金属とケイ酸塩との間の同位体分配は、硫黄の量が増加した鉄金属（2）に添加されたときに増加することが示された。 しかし、これらの実験は、コア形成の推定条件（-60GPa）に対して低圧条件（1GPa）で行われ、圧力は同位体分別に影響を与える重要な変数とはみなされなかった。 ジョイとリビー(3)は、同位体分別に及ぼす圧力の影響を計算し、酸素同位体分別は低温で圧力依存性である可能性があることを示唆した。 しかし、翌年、研究（4）は圧力の効果を実験的に調べ、水と重炭酸塩との間の酸素同位体分配に対する圧力効果を観察しなかった。 その後、Claytonと共同研究者（5-7）は、圧力（最大2GPa）と温度（最大1000K）の範囲でミネラル水の分別に圧力効果がないことを発見しました。 これらの初期の研究の結果、同位体分別に及ぼす圧力の影響はすべての元素で無視できると仮定されている。 同位体分別に対する圧力効果は、他の理論的研究（8）で示唆され、水素（9）について実験的に確認されたが、より重い元素およびより高い圧力（10）については確 しかし、より良い機器は、最終的には非常に小さな分別効果を解決することができ、より高い圧力は、予測された分別を照らすことができる（11、12）。

鉄と結合した軽元素が金属とケイ酸塩との鉄同位体分画を変化させるかどうかを試験するために、FeO、FeHx、Fe3C、Feについて2-40GPaの核共鳴非弾性x線散乱（NRIXS）実験を行った。 Polyakovら(11,13,14)は、同位体分画因子を計算するための鉱物の振動特性を得るために、シンクロトロンNRIXSデータを使用した先駆的な研究を行った。 NRIXSデータを使用して、減少した分配関数比（β因子）を導出し、そこから平衡同位体分画因子を決定することができます: Δ Ａ–Δ Ｂ＝１ ０ ０ ０×（ｌｎ θ Ａ−ｌｎ θ Ｂ）であり、ここで、ＡおよびＢは、２つの異なる関心の位相である。 Dauphas et al. (15)この技術の優れた紹介と同位体地球化学への適用性を提供しました。 NRIXS実験の主な利点は、一度に一つの相の振動特性を調べることができることです。 同位体分画を測定するために使用されるより伝統的な方法は、平衡状態で2つの相を有することを必要とし、その相を分離し、それらの同位体比を分

アルゴンヌ国立研究所の高度光子源のセクター16-ID-D（HPCAT）で高圧NRIXS実験を行った。 我々は-120meVから+150meVまでのエネルギースペクトルを0.5meVのステップで2meVのエネルギー分解能で得た。 カウント時間はポイントあたり6と7秒の間で変化し、各NRIXSスキャンは約1時間続き、圧力ポイントあたり19から50スキャンで変化した。 百パーセントの同位体濃縮57feo、57fe3c、または57fe粉末は、パノラマダイヤモンドアンビルセル内のベリリウムガスケットに掘削された試料室にロードさ 水素化物については、チャンバに純粋な57Feおよび流体H2を装填し、これが反応してFeHxを形成した。 圧力は、ＨＰＣＡＴ（１ ６）でルビースケールを使用して較正した。 また，異なる同位体含有構造の振動準位から理論的β因子を計算した。 我々は、平面波と擬ポテンシャルを持つABINITと量子エスプレッソ実装（18、19）で密度汎関数摂動理論（17）を使用してこれらを計算し、そこから理論的なフォノン状態密度（20）を得た。

Fe、Fe3C、FeHx、FeOの圧力との線形関係が見つかり、β因子の理論計算と優れた一致を示しました（図。 1). 各相は圧力とともにβ因子の増加を示し，さらに各線の傾きは異なっている。 各相と純粋なFe金属との間の同位体分別は、異なる勾配と切片を示し、圧力依存性を変化させることを示している（図。 2). これは、鉄とその異なる合金元素との間の結合の予想される違いによって説明することができます。

1異なる鉄相に対する57/54fe β因子の圧力依存性を調べた。

解析されたすべての相について、β因子に対する明確な圧力依存性が見られる。 （A）純粋なFeの圧力の関数としてのβ因子。 灰色の正方形は実験データであり、緑色の円は理論計算である。 (B)Fe3Cの圧力の関数としてのβ因子.黒い正方形は実験データであり、緑の円は理論計算である。 （Ｃ）Ｆｅｈｘの圧力の関数としてのβ因子。 青い四角は実験データで、緑の円は理論計算です。 （Ｄ）Ｆｅｏの圧力の関数としてのβ因子。 赤い四角は実験データです。 各圧力点は、少なくとも19回、および40回も測定した。 実験データの誤差は±2SDです。

図1.1.1. 2圧力の関数としての純粋なFeに対する合金の鉄同位体比の差。

赤線はFeO–Feの同位体比差、青線はFeHx–Fe、黒線はFe3C–Feである。 ここで、y軸上の線が0を横切るのは、相と純粋なFeとの間に同位体分別がない圧力を表します。 鉄の同位体の分別は圧力と変わるために見ることができます。 Δ57fealloy–Fe=Δ57FeAlloy–Δ57FeFe=103×(ln β fealloy57/54Fe-ln β Fe57/54Fe)。

平衡状態では、同位体分画は、異なる同位体によって移入された構造の自由エネルギーの違いによって引き起こされる量子力学的効果である。 同位体圧力依存性は、モル体積に対する同位体効果の結果であり得るか、または構造が収縮するにつれて力定数の補強によって引き起こされ得る。 モル体積同位体効果は広く議論されており、重い同位体がわずかに短い結合を作り、したがって軽い同位体よりもしっかりと詰まるときに起こる。 鉄にまたがる原子番号を持つ元素のモル体積に対する同位体効果の理論的および実験的研究（例えば、鉄にまたがる原子番号を持つ元素のモル体積に対する同位体効果の理論的および実験的研究）。、炭素およびゲルマニウム）は、体積に対する同位体効果が標準温度および圧力で非常に小さいことを示している（ダイヤモンドの10-3対13Cの12C、-10-5対74geの天然ゲルマニウムの10-5未満）。 さらに、モル体積効果は、デバイ温度（21、22）を超えて温度が上昇するにつれて、また圧力が増加するにつれて（22）フェードします。 したがって、この効果は、コア偏析に関連する圧力および温度での鉄同位体分画では無視できると予想されます。 同じ結論は、高圧鉄同位体分画の以前の理論的研究（11）で達成されました。 この理論計算では，圧縮下での結合補強による力定数と対応する振動周波数の増加を目標とした。

我々は、圧力が固相間の同位体分画に明らかな効果を有し、この効果は異なる合金で異なることを見出した（図1-2）。 1および2）。 特に、私たちが研究した鉄合金は、鉄同位体を同じ程度に集中させないことがわかります。 炭素、水素、酸素はすべて宇宙化学的に豊富であり、惑星コアの主な軽元素の候補として提案されているので、鉄同位体分別は惑星コアの軽元素組成のトレーサである可能性がある。 鉄-水素合金と鉄-炭素合金は、-60GPa（で典型的なマグマの海の設定で純粋な鉄に比べて最大の分別を持っています23）。 コア内の水素含有量は不十分に100ヒドロスフェア（24）の同等に無視できるまでの範囲の推定値で、制約されています。 コアの炭素含有量の推定値は、〜1重量％未満である（25、26）。 私たちのデータは室温で収集されたので、鉄相に対するブリッジマン石（27）の分別に対する温度効果を計算しました（図27）。 3) (18). 3500Kでは、純粋なFeの分画はミル（μ）あたり-0.03であり、FeHxの分画は-0.07μである。

3温度の関数としてのブリッジマナイトと鉄相の間の鉄同位体分別。

赤線はブリッジマナイト–FeOの同位体比差、灰色線はブリッジマナイト–Fe、黒線はブリッジマナイト–Fe3C、青線はブリッジマナイト–FeHxである。 コア形成の条件では、Fe3CおよびFeHxの場合はFeおよびFeOの場合よりもはるかに大きいが、すべての合金では小さいが解決可能な分画が見られる。 Δ57febridgmanite−Fe=δ57febridgmanite–δ57fefe。

天然試料の初期の鉄同位体研究では、”地球”（すなわち、マントル由来の岩石）は-0であることが決定された。火星やベスタからの岩石よりもδ57/54で1σ重い(28)。 予測(11)は、コア-マントルの分化は、コア-マントル境界における低マントルFe2+を有する鉱物とFe0金属との間のFeの価数状態の違いのために、地球の鉄同位体署名にインプリントを残すだろうと結論付けた。 この研究は、火星やベスタからのものと比較して重い鉄同位体の地球と月の玄武岩の濃縮は、地球のコア形成中の平衡鉄同位体分画によるものであることを示唆した。 しかし、その後の説明では、バルク珪酸塩の地球は軟骨質であり、それが異常である陸生玄武岩であると主張した（29）。 このモデルは、玄武岩の鉄同位体組成が、それらが来た元の岩のそれとは異なっていたことを示唆している。 従って、バルクケイ酸塩の地球が鉄の同位体の比率のchondriticなら、0ºのδ57/54があるべきである。 その場合、高圧および温度でその値から逸脱するのに十分な大きさの分別を引き起こす光要素は、コアの主要な構成要素ではありません。 注意点は、バルクケイ酸塩の地球が非コンドライトであることが判明した場合、水素のような十分な大きさの分別を引き起こす軽元素が、コア内の軽元素の最も可能性の高い候補であるということである。

我々の結果は、コア形成が最も高い圧力と温度であっても地球のケイ酸塩部分に同位体の痕跡を残す可能性があることを示唆している。 さらに、異なった軽い要素の付加はこの押印を調整します。 特に、我々の結果は、水素または炭素が地球のコアの密度欠損を説明するために使用された場合、岩石記録には見られないマントル岩に刻印された同位体署名を期待することを示している。 この署名の証拠がないことは、水素と炭素が地球のコアの主要な光元素として除外されるべきであることを示唆している（図2）。 4). 他の証拠に基づいて、炭素および/または水素がコアの主要成分である可能性が高いかどうかに関する文献にはかなりの不一致があったので、本研究 対照的に、我々は酸素がケイ酸塩マントルにインプリントを残さないことを発見し、少なくとも我々が分析した相については、酸素がコア（1）の可能性のある軽 軽元素がこれらの末端メンバー組成によって同位体比を変化させることは興味深い。 鉄同位体比に及ぼす他の軽元素（ケイ素や硫黄など）の影響、ならびにニッケルおよび圧力誘起構造、電子遷移および磁気遷移の影響を調べる必要があ しかし、地球深部での平衡安定同位体分別を議論する際には、圧力を無視することはできないことが明らかになりました。

図4現在のマントルの鉄同位体比に関する本研究の意味の概略。

(A)鉄がコア内の唯一の元素であった場合、コア形成後のマントルの鉄同位体比を示す地球の断面。 （Ｂ〜Ｄ）水素（Ｂ）、酸素（Ｃ）、または炭素（Ｄ）が存在する場合は（Ａ）と同様である。 (A)と(C)の57femantle値は、現在の技術力では解決できませんが、(B)と(D)の値は非常に解決可能です

補足資料

www.sciencemag.org/content/352/6285/580/suppl/DC1

材料および方法

補足テキスト

図。 S1からS7

参照(33-43)

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謝辞：このプロジェクトが開発されたスタンフォード大学Blausteinフェローシップ、およびNSF grant EAR1321858（A.S.）、NSF grant EAR1464008（A.S.およびW.M.）、NSF grant EAR1530306（E.A.S.）、CNRS PICS grant CarmeltsおよびeDARI/CINES grant x2015106368for computational resources（R.C.）によってサポートされている。 この研究のための完全なデータテーブルは、上で見つけることができますwww.gl.ciw.edu/static/users/ashahar/shahar_nrixs/.私たちは非常に有用なコメントや提案を提供するための四つの匿名の査読者に感謝します。

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