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철 합금의 압력 의존 동위 원소 조성

철 동위 원소는 코어 화학을 제한

지구 코어의 전체 구성은 우리 행성 내부의 화학과 진화에 중요한 제약입니다. 오랜 문제는 주로 철-니켈 합금에 대한 사소한 요소 기여도를 결정하고 있습니다. 압력,샤 하르 등의 다양한 철 합금의 철 동위 원소 분별 화에 기초. 탄소와 수소는 아마 핵심의 주요 구성 요소가 아니라는 것을 찾으십시오. 분별 핵심 형성,지구의 안정적인 철 동위 원소 비율 코어 구성에 새롭고 독립적인 제약 조건을 제안의 높은 압력에서 발생 합니다.

과학,이 문제 피. 580

지구의 핵심 형성에 대한 우리의 현재 이해는이 심오한 사건이 육체적으로나 시간적으로 우리에게서 멀리 제거된다는 사실에 의해 제한된다. 코어에서 철 금속의 조성은 우리 행성의 지구 화학적 진화와 물리적 역사에 중요한 영향을 미치는 형성 조건의 결과였습니다. 우리는 철 동위 원소 조성에 대한 압력의 영향에 대한 실험적 및 이론적 증거를 제시합니다. 이 결과는 수소 또는 탄소가 중핵에 있는 중요한 빛 성분 분대가 아니다는 것을 건의합니다. 철 동위 원소 조성의 압력 의존성은 지구의 핵심 조성에 독립적 인 제약을 제공합니다.

철 금속을 규산염으로부터 분리하여 지구의 핵심을 형성하는 것은 지구의 역사에서 기본적인 물리적,화학적 분화 과정을 나타낸다. 일반적으로 행성과 소행성의 차별화는 온도,압력(또는 몸의 크기),산소 부족 및 충격 이력을 기반으로합니다. 지구상에서 핵심 형성은 분화가 언제 어떻게 발생했는지에 대한 연구를 가능하게하는 측파 성 요소 패턴,지진 관측 및 방사성 동위 원소 비율의 형태로 많은 단서를 남겼습니다. 지진 데이터는 순수한 철과 지구 내부 내 지진파의 속도에서 추정 된 밀도 사이의 밀도 차이를 보여줍니다. 이 불일치는 지구의 핵심 내에 철 이외의”가벼운”요소가 있음을 의미합니다. 그러나 코어의 직접 샘플링이 불가능하기 때문에 그 구성은 여전히 논쟁적인 주제로 남아 있습니다. 감별법 과정 도중,녹은 철 금속은 행성 몸의 센터에 그것의 노선에 다른 성분과 합금할 것입니다. 이 결합 요소는 핵심 형성에 참석하는 조건의 기능이 될 것입니다. 우리 행성(또는 핵심 형성을 경험 한 모든 행성 몸체)의 역사를 이해하기 위해,우리는 핵심에서이 가벼운 요소를 제한해야합니다.

안정한 동위 원소를 사용하여 행성의 벌크 화학 성분을 조사하는 원리는 핵과 같은 보이지 않는 저장소에서 원소를 격리하는 동안 동위 원소 분별 화를 이해하는 데 뿌리를두고 있습니다. 동위 원소 분별 뚜렷한 결합 환경(예:지구의 핵심과 맨틀)을 가진 위상 사이에 존재하며 저수지 사이의 요소 분리는 이러한 분별 화를 나타냅니다. 온도,산소 부족 및 구성을 포함하여 많은 변수가 분별 화에 영향을 미칩니다. 예를 들어,금속과 규산염 사이의 동위 원소 분할은 증가하는 양의 황이 철 금속(2)에 첨가 될 때 증가하는 것으로 나타났습니다. 그러나,그 실험 코어 형성(~60 평방 평)의 추정 조건에 비해 낮은 압력 조건(1 평방 평)에서 수행 되었고 압력 동위 원소 분별 화에 영향을 미치는 중요 한 변수 간주 되지 않았습니다. 기쁨과 리비(3)동위 원소 분별 화에 압력의 영향을 계산 하 고 산소 동위 원소 분별 화 낮은 온도에서 압력 의존 수 있습니다 제안. 그러나,다음 해,연구(4)실험적으로 압력의 영향을 조사 하 고 물 및 중 탄산염 사이 분할 산소 동위 원소에 압력 효과 관찰. 나중에 클레이튼과 동료(5-7)는 압력 범위(최대 2 평점)와 온도(최대 1000 케이)에서 미네랄-물 분별 화에 압력 영향을 미치지 않았습니다. 이러한 초기 연구의 결과로,동위 원소 분별 화에 대한 압력의 영향은 모든 요소에 대해 무시할 수있는 것으로 가정되었습니다. 동위 원소 분별 화에 대한 압력 효과는 다른 이론적 인 작업(8)에서 제안되었으며 수소(9)에 대해서는 실험적으로 확인되었지만 더 무거운 원소와 더 높은 압력(10)에 대해서는 확인되지 않았습니다. 그러나,더 나은 계측기는 결국 매우 작은 분별 효과를 해결할 수 있고,더 높은 압력은 예측 된 분별 화를 비출 수있다(11,12).

철과 결합 된 빛 요소가 금속과 규산염 사이의 철 동위 원소 분별 화를 변경하는지 여부를 테스트하기 위해 핵 공진 비탄성 엑스레이 산란 실험을 수행했습니다. 폴리아코프와 동료들(11,13,14)은 동위 원소 분별 인자를 계산하기 위해 광물의 진동 특성을 얻기 위해 싱크로트론 닉스 데이터의 사용을 개척했다. 우리는 평형 동위 원소 분별 요인을 결정할 수있는 감소 된 분할 함수 비율(2014 년 11 월 23 일)을 도출하기 위해 뉴릭스 데이터를 사용할 수 있습니다.: δA–δB=1000×(ln ßA–ln ßB),A 와 B 두 가지 단계의 관심입니다. 황태자 외. (15)이 기술에 대한 훌륭한 소개와 동위 원소 지구 화학에 대한 적용 가능성을 제공했습니다. 닉스 실험의 주요 이점은 한 번에 한 단계의 진동 특성을 조사 할 수 있다는 것입니다. 동위 원소 분별 측정을 위해 사용 된보다 전통적인 방법은 동위 원소 비율에 대해 분리 및 분석 할 필요가있는 평형 상태에서 두 단계를 필요로합니다.

우리는 실시하 고 압력 NRIXS 실험에서 부문 16-ID-D(HPCAT)의 고급 광양자 소스에서 아르곤 국가의 실험실이 있습니다. 우리는-120 메가 볼트에서+150 메가 볼트까지의 에너지 스펙트럼을 0.5 메가 볼트로 2 메가 볼트의 에너지 분해능으로 얻었습니다. 계산 시간은 포인트 당 6 초에서 7 초 사이로 다양했으며,각 닉스 스캔은 약 1 시간 지속되었으며 압력 포인트 당 19~50 회의 스캔이 지속되었습니다. 100%동위 원소 농축 57 페오,57 페오,또는 57 페 분말을 파노라마 다이아몬드 앤빌 셀의 베릴륨 개스킷에 뚫은 샘플 챔버에 적재했습니다. 하이드 라이드의 경우,챔버는 순수한 57 페 및 유체 수소로 적재되었으며,이는 펙스를 형성하기 위해 반응했다. 루비 스케일을 사용하여 압력을 보정했습니다. 우리는 또한 다른 동위 원소 베어링 구조의 진동 수준에서 이론적 인 제 2 의 요인을 계산했습니다. 우리는 밀도 기능 섭동 이론(17)을 사용하여 다음을 계산했습니다.아 비니 트 및 양자 에스프레소 구현(18,19)에서 평면 파와 의사 전위를 사용하여 이론적 인 포논 밀도 상태(20)를 얻었습니다.

우리는 발견 선형과의 관계에 대한 압력이페이,Fe3C,FeHx 및 FeO 는 우수한 계약을 보여주었다으로 우리의 이론적의 계산 β 요인(Fig. 1). 각 단계는 압력을 가진 제 2 의 요인에 있는 증가를 보여줍니다;더욱,각 선의 경사는 다릅니다. 각 상과 순수한 철 금속 사이의 동위 원소 분별 화는 다양한 압력 의존성을 나타내는 다른 경사 및 요격(그림 1)을 나타낸다. 2). 우리는 철과 그 다른 합금 원소 사이의 결합에서 예상되는 차이로 이것을 설명 할 수 있습니다.

그림. 1 조사 된 다른 철 단계에 대한 57/54 의 압력 의존성.

분석 된 모든 단계에 대해 제 2 계수에 대한 명확한 압력 의존성을 알 수 있습니다. (가)순수 철에 대한 압력의 함수로서 제 2 의 요소. 회색 사각형은 실험 데이터이며 녹색 원은 이론적 인 계산입니다. 검은 색 사각형은 실험 데이터입니다;녹색 원은 이론적 인 계산이다. (기음)에 대한 압력의 함수로서 제 2 의 요소. 파란색 사각형은 실험 데이터이며 녹색 원은 이론적 인 계산입니다. (디)페오에 대한 압력의 함수로서 제 2 의 요소. 빨간색 사각형은 실험 데이터입니다. 각 압력 포인트는 최소 19 회,최대 40 회 측정되었습니다. 실험 데이터의 오류는 다음과 같습니다.

그림. 2 압력의 함수로서 순수한 철과 관련하여 합금의 철 동위 원소 비율의 차이.

빨간색 선은 페오-페의 동위 원소 비율 차이,파란색 선은 페오-페,검은 선은 페오–페 3 입니다. 여기서 선이 교차 0 에 와이 축 상과 순수한 철 사이에 동위 원소 분별 화가없는 압력을 나타냅니다. 철 동위 원소 분별 압력에 따라 변화하는 것을 볼 수 있습니다. Δ57Fealloy−Fe=δ57Fealloy–δ57FeFe=103×(ln ßalloy57/54Fe–ln ßFe57/54Fe).

에서 평형,동위 원소 분별 화는 양자 역학적 효과 다른 동위 원소에 의해 채워진 구조의 자유 에너지의 차이로 인해 발생합니다. 동위 원소 압력 의존도는 몰 부피에 대한 동위 원소 효과의 결과 일 수 있거나 구조가 수축함에 따라 힘 상수 경직에 의해 발생할 수 있습니다. 몰 볼륨 동위 원소 효과는 광범위하게 논의되었으며 무거운 동위 원소가 약간 짧은 결합을 만들어 가벼운 동위 원소보다 더 단단히 포장 할 때 발생합니다. 철에 걸친 원자 번호를 가진 원소의 몰 부피에 대한 동위 원소 효과에 대한 이론적 및 실험적 연구(예: 동위 원소 효과는 표준 온도와 압력에서 매우 작다는 것을 나타냅니다(다이아몬드의 경우 13 도 대 12 도 대 10-3 의 한 부분 미만,천연 게르마늄의 경우~10-5). 또한,몰 부피 효과는 온도가 데바이 온도(21,22)를 초과하여 증가하고 압력이 증가함에 따라 퇴색합니다(22). 따라서이 효과 압력 및 코어 분리와 관련 된 온도에서 철 동위 원소 분리에 대 한 무시할 수 있을 것으로 예상. 동일한 결론은 고압 철 동위 원소 분별 화(11)의 이전 이론적 연구에서 도달 했다. 우리의 이론적인 계산 힘 상수 및 압축 하에서 보강 본드 때문에 해당 진동 주파수의 증가 대상.

우리는 압력이 고체상 사이의 동위 원소 분별 화에 명확한 영향을 미치고,이 효과가 다른 합금에 대해 다르다는 것을 발견했습니다(그림 1). 1 및 2). 특히,우리는 우리가 연구 한 철 합금이 철 동위 원소를 같은 정도로 집중시키지 않는다는 것을 발견했습니다. 탄소,수소 및 산소는 모두 우주 화학적으로 풍부하며 행성 코어의 주요 광 원소에 대한 가능한 후보로 제안 되었기 때문에 철 동위 원소 분별 화는 행성 코어의 광 원소 조성물의 추적자 일 수 있습니다. 철-수소 합금과 철-탄소 합금은~60 의 전형적인 마그마 해양 환경에서 순수한 철에 비해 가장 큰 분획을 갖는다. 중핵에 있는 수소 내용은 미미한 것에서 100 개의 수권(24)의 동등물까지 배열하는 견적과 더불어 가난하게,강요됩니다. 코어의 탄소 함량에 대한 추정치는~1 중량 퍼센트(25,26)미만입니다. 우리의 데이터가 실온에서 수집 되었기 때문에,우리는 철 상(그림 1)에 비해 브리지 마 나이트(27)의 분별 화에 대한 온도 효과를 계산했습니다. 3) (18). 3500 케이,순수 철 분별~0.03 당 밀(2000)및 2000 에 대 한~0.07 2000 이다.

그림. 3 온도의 함수로서 브리지 마 나이트와 철 상 사이의 철 동위 원소 분별.

빨간색 선은 브리지 마 나이트-페오의 동위 원소 비율 차이,회색 선은 브리지 마 나이트-페,검은 선은 브리지 마 나이트-페 3,파란색 선은 브리지 마 나이트-페 엑스이다. 코어 형성 조건에서 모든 합금에서 작지만 분해 가능한 분별 화를 볼 수 있습니다. Δ57Febridgmanite−Fe=δ57Febridgmanite–δ57FeFe.

자연 샘플에 대한 초기 철 동위 원소 작업은”지구”(즉,맨틀 유래 암석)가~0 임을 결정했습니다.화성과 베스타(28)에서 나온 암석보다 57/54 에서 더 무겁습니다. 예측(11)코어-맨틀 분화는 코어-맨틀 경계에서 낮은 맨틀 2+베어링 광물과 금속 0 사이의 철의 원자가 상태 차이 때문에 지구의 철 동위 원소 서명에 흔적을 남길 것이라고 결론지었습니다. 그 연구는 화성이나 베스타의 동위 원소와 비교하여 무거운 철 동위 원소에서 육상 및 달 현무암의 농축은 지구의 핵심 형성 동안 평형 철 동위 원소 분별 때문이라고 제안했다. 그러나 후속 설명은 벌크 규산염 지구가 연골 성이고 변칙적 인 육상 현무암이라고 주장했다(29). 이 모델은 현무암의 철 동위 원소 조성이 온있는 소스 바위의 다른 것을 제안;그건,철 동위 원소의 분별 부분 용융 중에 발생. 따라서,벌크 규산염 지구가 철 동위 원소 비율로 연골 성이라면,그것은 0 의 57/54 의 0 을 가져야한다. 이 경우,높은 압력과 온도에서 충분히 큰 분별 화를 그 값에서 벗어나는 가벼운 요소는 코어의 주요 구성 요소가 될 수 없습니다. 한 가지주의해야 할 점은 벌크 규산염 지구가 비연결성 인 것으로 밝혀지면 수소와 같이 충분히 큰 분별 화를 일으키는 광 원소가 코어의 광 원소에 대한 가능성이 가장 높은 후보가 될 것입니다.

우리의 결과 코어 형성 가장 높은 압력 및 온도에도 지구의 규 산 염 부분에 동위 원소 인쇄물을 남길 수 있습니다 것이 좋습니다. 더욱이,상이한 광 요소(들)의 추가는 이 임프린트를 변조할 것이다. 특히,우리의 결과는 수소 또는 탄소가 지구의 핵심에 밀도 적자를 설명하는 데 사용 된 경우,우리는 바위 기록에서 볼 수없는 맨틀 암석에 각인 된 동위 원소 서명을 기대할 수 있음을 나타냅니다. 이 서명에 대한 증거가 부족하다는 것은 수소와 탄소가 지구 핵의 주요 빛 원소로 제외되어야한다는 것을 암시합니다(그림 1). 4). 탄소 및/또는 수소가 다른 증거에 기초하여 핵심의 주요 성분 일 가능성이 있는지 여부에 관한 문헌에서 상당한 불일치가있었습니다.이 연구는 독립적 인 제약을 제공합니다. 대조적으로,우리는 산소가 적어도 우리가 분석 한 단계에 대해 산소가 코어(1)에서 가능한 가벼운 요소임을 암시하는 규산염 맨틀에 흔적을 남기지 않는다는 것을 발견했습니다. 그것은 빛 요소가 이러한 최종 멤버 조성 동위 원소 비율을 변경하는 것이 흥미 롭다. 철 동위 원소 비율에 대한 다른 광 원소(예:실리콘 및 황)의 영향뿐만 아니라 니켈 및 압력 유도 구조,전자 및 자기 전이의 영향을 조사해야합니다. 그러나 이제는 깊은 지구에서 평형 안정 동위 원소 분별 화를 논의 할 때 압력을 무시할 수 없다는 것이 분명합니다.

그림. 4 현재 맨틀의 철 동위 원소 비율에 관한이 연구의 함의의 개략도.

(가)철 코어의 유일한 요소 인 경우 코어 형성 후 맨틀의 철 동위 원소 비율을 보여주는 지구의 단면. (비 에 디)동일(ㅏ)수소(비),산소(기음)또는 탄소(디)가 존재하는 경우. 그만큼 57 여성 값(ㅏ)과(씨)현재의 기술 능력으로는 해결할 수 없지만(비)과(디)의 값은 매우 해결할 수 있습니다

보충 자료

www.sciencemag.org/content/352/6285/580/suppl/DC1

자료 및 방법

보충 텍스트

도. 2018 년 11 월 1 일(33-43)

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