Kampf gegen die Kolonialherrschaft
Kaunda kehrte 1949 nach Sambia zurück. In diesem Jahr wurde er Dolmetscher und Berater für afrikanische Angelegenheiten von Sir Stewart Gore-Browne, einem liberalen weißen Siedler und Mitglied des Northern Rhodesian Legislative Council. Kaunda erwarb Kenntnisse der Kolonialregierung sowie politische Fähigkeiten, die ihm beide gut dienten, als er später im selben Jahr dem African National Congress (ANC) beitrat, der ersten großen antikolonialen Organisation in Nordrhodesien. In den frühen 1950er Jahren wurde Kaunda Generalsekretär des ANC und fungierte als Hauptorganisator, eine Rolle, die ihn in engen Kontakt mit der Basis der Bewegung brachte. Als die Führung des ANC 1958/59 über die Strategie kollidierte, trug Kaunda einen Großteil der ANC-Betriebsstruktur in eine neue Organisation, den Zambia African National Congress.
Kaunda wurde Präsident der neuen Organisation und nutzte sie geschickt, um eine militante Politik gegen den britischen Plan für eine Föderation der drei zentralafrikanischen Kolonien — Südrhodesien, Nordrhodesien und Nyasaland – zu schmieden. Afrikanische Führer lehnten eine solche Föderation ab und fürchteten sie, weil sie dazu neigen würde, die ultimative Macht in die Hände einer weißen Minderheit von Siedlern zu legen. Kaunda benutzte den Sambia-Kongress als Instrument für die Ausführung dessen, was er „positive gewaltfreie Aktion“ nannte, eine Form des zivilen Ungehorsams gegen die Föderationspolitik. Seine Kampagne hatte zwei wichtige Ergebnisse: Erstens änderte die britische Regierung die Föderationspolitik und stimmte schließlich zu, sie zu verwerfen; Zweitens erhob die Inhaftierung von Kaunda und anderen militanten Führern sie in den Augen des Volkes zum Status von Nationalhelden. So war ab 1960 die landesweite Unterstützung der sambischen Unabhängigkeitsbewegung gesichert, ebenso wie der dominierende Status von Kenneth Kaunda in dieser Bewegung.
Kaunda wurde am 8. Januar 1960 von der Kolonialregierung aus dem Gefängnis entlassen. Ende dieses Monats wurde er zum Präsidenten der United National Independence Party (UNIP) gewählt, die im Oktober 1959 von Mainza Chona, einem militanten Nationalisten, der vom älteren ANC enttäuscht war, gegründet worden war. Die UNIP erlebte ein spektakuläres Wachstum und beanspruchte bis Juni 1960 300.000 Mitglieder. Im Dezember 1960 luden die britischen Kolonialbehörden Kaunda und mehrere andere UNIP-Führer ein, an Diskussionen über den Status der drei Kolonien auf einer Konferenz in London teilzunehmen. Anfang des folgenden Jahres kündigte die britische Regierung an, dass die formelle Entkolonialisierung Sambias beginnen würde.
Die ersten großen Wahlen, die zur endgültigen Entkolonialisierung führten, fanden im Oktober 1962 statt. Die Verfassungsvorschläge, auf denen die Wahl beruhte, verschafften den europäischen Siedlern in Nordrhodesien einen überproportionalen Stimmenanteil. Doch die beiden großen afrikanischen Parteien — UNIP und ANC — erhielten die Mehrheit der Stimmen. Die UNIP war der Gewinner und gewann 15 der 37 Sitze im neuen Legislativrat.
Der Erfolg der UNIP wurde überwiegend der Führung von Kaunda zugeschrieben. Er war klug darin gewesen, sowohl die Befürchtungen der europäischen Siedler zu zerstreuen, dass ein afrikanisches Regime ihre Interessen unfair missachten würde, als auch den in großen Teilen der afrikanischen Bevölkerung des Landes vorherrschenden Fraktionalismus zu unterdrücken. Es war dieselbe Fähigkeit, die es Kaunda ermöglichte, weitere verfassungsmäßige Fortschritte auszuhandeln, und 1964 wurde Sambia mit Kaunda als Präsident unabhängig.